Physical, optical and chemical properties of atmospheric aerosols under background conditions using remote sensing and in situ techniques

Abstract

The topic of the present thesis is aerosol characterization in terms of their optical and microphysical properties. To this end, mainly ground-based remote sensing techniques as well as advanced scattering and inversion algorithms are utilized. The main objectives are summarized as follows: the first part presents the analysis of intensive aerosol optical properties for Sahara Desert dust, smoke in the lower and upper troposphere and long-range transported urban pollution, using multi-wavelength polarization Raman lidar observations. The analysis is further extended to derive particle microphysical properties through joint lidar and sun/sky-radiometer measurements. The objective is twofold: i) to add to the current body of knowledge regarding aerosol properties derived from remote sensing observation performed in locations representative of the broader Eastern Mediterranean region and ii) to examine whether the derived properties are in agreement with the existing climatology in Europe and worldwide. The measurements investigated were recorded mainly at the Panhellenic Geophysical observatory of Antikythera (PANGEA) but also at the Aerosol, Clouds and Trace Gases Research Infrastructure (ACTRIS) station of Finokalia. In the second part of the study, special emphasis is given to smoke aerosols found in the upper troposphere/lower stratosphere (UTLS) as a result of extreme pyro-convention induced by large-scale wildfires. In particular, a near-spherical particle shape model is developed and utilized with the aim to reproduce the lidar derived properties of UTLS smoke which present significant differences compared to smoke found in the lower troposphere. Additionally, it is examined whether an extension of the current Aerosol Robotic Network (AERONET) scattering model to include the near-spherical particle shapes could be of benefit to the AERONET operational retrieval for UTLS smoke cases. While the primary focus of this thesis is on measurements performed at PANGEA, for this part the lidar data are supplemented with measurements performed at the Leibniz Institute for Tropospheric Research (TROPOS). Finally, in the context of advanced aerosol characterization through the synergy of coincident/collocated passive and active remote sensing observations, and in particular the enhancement of observation completeness with polarization measurements, the last part of this thesis is dedicated to the study of the expected retrieval capabilities of a novel, airborne, multi-wavelength, multi-spectral polarimeter (cMAP). Based on the sensitivity analysis conducted with synthetic cMAP radiances under different atmospheric and surface scenes, it is concluded that using cMAP observations, one can derive key aerosol information within the accuracy required for a better quantification of the effect of aerosols on climate while in parallel provide unique datasets for the evaluation of future satellite missions (i.e., the Atmosphere Observing System (AOS) mission). Further analysis on joint lidar, sun/sky-photometer and polarimeter observations is part of on-going research.

Αντικείμενο της παρούσας διδακτορικής διατριβής αποτελεί η μελέτη των οπτικών και μικροφυσικών ιδιοτήτων των αιωρούμενων σωματιδίων υπό συνθήκες υποβάθρου της Ανατολικής Μεσογείου, κυρίως με τη χρήση μεθόδων επίγειας ατμοσφαιρικής τηλεπισκόπησης, αλγορίθμων σκέδασης και αναστροφής. Η ανάλυση συνοψίζεται στα παρακάτω: στο πρώτο μέρος της διδακτορικής διατριβής, δεδομένα lidar τα οποία συλλέχθηκαν κυρίως στο Παρατηρητήριο Γεωεπιστημών και Κλιματικής Αλλαγής Αντικυθήρων (ΠΑΓΓΑΙΑ) αλλά και στον σταθμό της ερευνητικής υποδομής Aerosol, Clouds and Trace Gases Research Infrastructure (ACTRIS) στην Φινοκαλιά, αναλύονται με στόχο την ανάκτηση των εντατικών οπτικών ιδιοτήτων των αερολυμάτων. Οι κατηγορίες των αερολυμάτων οι οποίες μελετώνται περιλαμβάνουν ερημική σκόνη από την περιοχή της Σαχάρα, καπνό που παρατηρήθηκε στην κατώτερη και ανώτερη τροπόσφαιρα και σωματίδια προερχόμενα από ανθρωπογενείς δραστηριότητες. Περαιτέρω, αξιοποιούνται ταυτόχρονες μετρήσεις lidar και φωτόμετρού για την ανάκτηση των μικροφυσικών ιδιοτήτων των σωματιδίων. Στο δεύτερο μέρος της διατριβής δίδεται ιδιαίτερη έμφαση σε σωματίδια προερχόμενα από μεγάλης έκτασης δασικές πυρκαγιές τα οποία βρέθηκαν στην ανώτερη τροπόσφαιρα/κατώτερη στρατόσφαιρα έπειτα απο την δημιουργία νεφών τύπου πυρο-σωρειτών. Συγκεκριμένα, πραγματοποιήθηκε ανάπτυξη και εφαρμογή μοντέλου σχεδόν σφαιρικών σωματιδίων για την αναπαραγωγή των εντατικών οπτικών ιδιοτήτων του καπνού, οι οποίες αποκλίνουν από τις αντίστοιχες ιδιότητες των σωματιδίων καπνού τα οποία παρατηρήθηκαν στην χαμηλότερη τροπόσφαιρα, ιδιαίτερα αναφορικά με τον γραμμικό λόγο αποπόλωσης. Παράλληλα, εξετάζεται η χρησιμότητα ένταξης του μοντέλου των σχεδόν σφαιρικών σωματιδίων στον επιχειρησιακό αλγόριθμο ανάκτησης ιδιοτήτων αερολυμάτων του παγκόσμιου δικτύου φωτόμετρών AERONET σε περιπτώσεις καπνού στην ανώτερη τροπόσφαιρα/κατώτερη στρατόσφαιρα. Αν και η ανάλυση στο μεγαλύτερο της μέρος αφορά σε μετρήσεις που πραγματοποιήθηκαν στο παρατηρητήριο ΠΑΓΓΑΙΑ, για το κομμάτι αυτό αξιοποιήθηκαν επιπλέον μετρήσεις οι οποίες πραγματοποιήθηκαν στο ινστιτούτο Leibniz Institute for Tropospheric Research (TROPOS). Τέλος, στο πλαίσιο προηγμένου χαρακτηρισμού των αερολυμάτων μέσω της συνεργιστικής χρήσης μεθόδων παθητικής και ενεργούς τηλεπισκόπησης, και ειδικότερα του εμπλουτισμού των παρατηρήσεων με περαιτέρω μετρήσεις πόλωσης της ακτινοβολίας, το τελευταίο μέρος της διατριβής είναι αφιερωμένο στην ανάλυση των δυνατοτήτων πρότυπου, εναέριου πολωσιμέτρου (cMAP) για τον χαρακτηρισμό αερολυμάτων ερημικής σκόνης και καπνού. Συγκεκριμένα, με την χρήση συνθετικών δεδομένων τα οποία παρήχθησαν υποθέτοντας διαφορετικές ατμοσφαιρικές συνθήκες και χαρακτηριστικά της υποκείμενης επιφάνειας, συμπεραίνεται ότι βασικές παράμετροι των αερολυμάτων μπορούν να ανακτηθούν με την ακρίβεια που χρειάζεται για καλύτερη ποσοτικοποίηση της επίδρασης τους στην ακτινοβολία, τα νέφη και το κλίμα, ενώ παράλληλα δύναται να παραχθεί μια χρήσιμη βάση δεδομένων για την επικύρωση μελλοντικών δορυφορικών αποστολών (π.χ. της δορυφορικής αποστολής Atmosphere Observing System (AOS)). Η περαιτέρω συνεργιστική χρήση παρατηρήσεων lidar, φωτομέτρου και πολωσιμέτρου είναι αντικείμενο τρέχουσας έρευνας.