Εκπομπές και ροές υδραργύρου από παράκτιες περιοχές και η επίδρασή τους στη σύσταση της ατμόσφαιρας

Abstract

The thesis is about the concentrations and fluxes of Gaseous Elemental Mercury (GEM) on a Mediterranean coastal site and their effect on the composition of the atmosphere. The measurements campaign took place in the atmosphere of a Mediterranean coastal grassland site situated in the Northern Aegean Sea of Greece, from August 2014 to January 2015. The GEM concentrations ranged from 0.63 to 4.44 ng m–3 during the data acquisition period and the mean GEM concentration was found to be 1.04 ± 0.30 ng m–3. The GEM fluxes were evaluated utilizing Monin–Obukhov similarity theory and ranged from –50.30 to 109.69 ng m−2 h−1, with a mean value equal to 10.50 ± 19.14 ng m−2 h−1. The selected sampling site is seldom impacted by human activities. Thus, it was possible to study the processes involved in natural terrestrial, aquatic, and atmospheric environments. Coastal rural areas can be a source of elemental mercury, but the potential influence of their topographic and climatic particularities on gaseous elemental mercury (GEM) concentrations and fluxes have not been investigated extensively. Higher concentrations and variability were observed during the summer than in fall and winter. In addition, increased GEM concentrations were measured during midday. The diurnal and monthly variations in GEM were possibly affected by solar radiation, temperature, vegetation, and boundary layer height. Various peaks were observed for air masses of terrestrial origin, possibly due to the small extent of biomass burning as well as rainfall. The background concentrations of GEM in the studied coastal site were in the order of 1.50 ng m–3. The sampling site is a complex environment as this coastal region has seasonal surface water in the mainland and extended areas of grassland and vegetated surfaces. All individual parameters of this area play significant roles in determining GEM concentrations. Concerning the peak events, with high positive and low negative GEM fluxes, those were recorded from the morning until the evening. Rain events were a strong contributing factor for enhanced GEM fluxes. The enhanced turbulent mixing under daytime unstable conditions led to greater evasion and positive GEM fluxes, while, during nighttime periods, the GEM evasion was lower, indicating the effect of atmospheric stability on GEM fluxes. The coastal grassland with its specific characteristics influenced the GEM fluxes and this area could be characterized as a source of elemental mercury. This study is one of the rare efforts in the research community to estimate GEM fluxes in a coastal natural site based on aerodynamic gradient method.

Η διδακτορική διατριβή πραγματεύεται τις συγκεντρώσεις και τις ροές (fluxes) αέριου στοιχειακού υδραργύρου (Gaseous Elemental Mercury – GEM) σε παράκτια περιοχή της Μεσογείου και την επίδρασή τους στη σύσταση της ατμόσφαιρας. Οι μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν σε μεσογειακό παράκτιο φυσικό περιβάλλον του Β. Αιγαίου, από τον Αύγουστο του 2014 έως τον Ιανουάριο του 2015. Οι συγκεντρώσεις στοιχειακού υδραργύρου στην ατμόσφαιρα είχαν εύρος από 0.63 έως 4.44 ng m–3, με μέση τιμή ίση με 1.04 ± 0.30 ng m–3. Οι ροές αέριου στοιχειακού υδραργύρου υπολογίστηκαν με βάση τη θεωρία ομοιότητας Monin–Obukhov και κυμάνθηκαν από –50.30 έως 109.69 ng m−2 h−1, με μέση τιμή ίση με 10.50 ± 19.14 ng m−2 h−1. Η επιλεγμένη περιοχή δειγματοληψιών έχει πολύ μικρή επίδραση από ανθρωπογενείς εκπομπές και ήταν δυνατόν να μελετηθούν οι διεργασίες μεταξύ του φυσικού χερσαίου, υδάτινου και ατμοσφαιρικού περιβάλλοντος. Οι παράκτιες περιοχές αποτελούν πηγές υδραργύρου, αλλά η επίδραση των τοπογραφικών και κλιματικών ιδιαιτεροτήτων τους στις συγκεντρώσεις και τις ροές αέριου στοιχειακού υδραργύρου δεν έχουν μελετηθεί εκτενώς έως τώρα. Μεγαλύτερες συγκεντρώσεις και μεγαλύτερο εύρος τους παρατηρήθηκαν κατά τη διάρκεια του καλοκαιριού σε σχέση με το φθινόπωρο και το χειμώνα. Αυξημένα επίπεδα συγκεντρώσεων μετρήθηκαν κατά τη διάρκεια του μεσημεριού. Στην ημερήσια και μηνιαία μεταβολή του αέριου στοιχειακού υδραργύρου είχαν σημαντική επίδραση η ηλιακή ακτινοβολία, η θερμοκρασία, η βλάστηση και το ύψος του ατμοσφαιρικού οριακού στρώματος. Μέγιστες τιμές στις συγκεντρώσεις παρατηρήθηκαν όταν οι αέριες μάζες είχαν προέλευση από τη χερσαία περιοχή, πιθανόν εξαιτίας μικρής έκτασης καύσης βιομάζας, καθώς και στην περίπτωση βροχοπτώσεων. Οι συγκεντρώσεις υποβάθρου στην υπό μελέτη περιοχή βρέθηκαν να είναι σε μέγεθος ίσο και μικρότερο του 1.50 ng m–3. Η θέση δειγματοληψίας βρίσκεται σε ένα ευρύτερο πολυποίκιλο περιβάλλον, καθώς η παράκτια περιοχή καλύπτεται με επιφανειακά νερά σε μεγάλη χερσαία έκταση κατά τη χειμερινή περίοδο και υπάρχουν φυσικές περιοχές με βλάστηση. Όλες αυτές οι ιδιαίτερες παράμετροι έχουν σημαντικό ρόλο στα επίπεδα συγκέντρωσης υδραργύρου. Υψηλές θετικές και χαμηλές αρνητικές τιμές των ροών αέριου στοιχειακού υδραργύρου παρατηρήθηκαν από το πρωί έως το απόγευμα. Η βροχόπτωση ήταν ένας επιπλέον ενισχυτικός παράγοντας για την εύρεση αυξημένων ροών. Η ενισχυμένη τυρβώδης ανάμιξη κατά τη διάρκεια της ημέρας που επικρατούν ασταθείς ατμοσφαιρικές συνθήκες οδήγησαν σε μεγαλύτερη ροή απελευθέρωσης προς την ατμόσφαιρα και θετικές ροές αέριου στοιχειακού υδραργύρου, ενώ κατά τη διάρκεια της νύχτας η ροή απελευθέρωσης ήταν μικρότερη, αποδεικνύοντας την επίδραση της ατμοσφαιρικής σταθερότητας. Η παράκτια περιοχή μελέτης με τα ειδικά της χαρακτηριστικά είχε επίδραση στα επίπεδα των ροών και αυτή η περιοχή θα μπορούσε να χαρακτηριστεί ως πηγή στοιχειακού υδραργύρου. Αυτή η ερευνητική μελέτη αποτελεί μία από τις λίγες προσπάθειες στην επιστημονική κοινότητα να εκτιμηθούν οι ροές αέριου στοιχειακού υδραργύρου σε παράκτια περιοχή βασιζόμενη στη μέθοδο αεροδυναμικής βαθμίδας (aerodynamic gradient method).