Υπολογιστική προσομοίωση νανοδομικών μαγνητικών υλικών

Abstract

In the present work, mesoscopic models of different types of magnetic nanoparticle assemblies with different morphologies have been studied. New Computational Codes have been developed with the implementation of the Metropolis Monte Carlo algorithm to study the magnetic behavior of the nanoparticles assemblies.First we study the role of interparticle interactions and the morphology in the magnetic behavior of dense assemblies of Fe nanoparticles with concentration well above the percolation threshold. We model every single nanoparticle with a three-dimensional classical unit spin vector. Our simulations showed that the strong competition between the anisotropy energy and exchange energy in non-uniform dense assemblies results in the appearance of plateaus and abrupt steps, which indicate a sudden, collective spin and cluster reversal. The comparison between our simulation results and the experimental findings dense assemblies of Fe nanoparticles confirmed the important role of the areas with different concentration and that magnetic behaviour is determined by the system morphology.Next we study the interplay between intrinsic properties and collective effects in assemblies. Analytical expressions for the magnetization are obtained for weak dipolar interactions in dilute assemblies using thermodynamic perturbation theory for the effective macrospin model which takes into account surface effects of each nanoparticle. The approximate analytical expressions for the magnetization are compared to Monte Carlo simulations and their range of validity is established. Our calculations show that the magnetization is influenced by the nanoparticle anisotropy and the shape of the assembly and that in all cases the effect of the second order dipolar interaction term of the perturbation theory is the reduction of the magnetization.Finally, we present a novel approach to simulate the magnetic properties of large assemblies of bi-magnetic FM core/AFM shell nanoparticles. Monte-Carlo simulations of core/shell nanoparticle assemblies have reproduced the main trends observed experimentally for the interface effects together with the interaction effects. Our mesoscopic method is based on reducing the amount of simulated spins and parameters to the minimum number necessary to describe the magnetic structure of the particles and introducing the adequate exchange parameters between the different spins. For four ferromagnetic/antiferromagnetic core/shell nanoparticles, the trends of the mesoscopic model are consistent with full Monte-Carlo simulations. Moreover, the validity of the approach is demonstrated by the simulation of large arrays of Co/CoO.

Στην παρούσα εργασία μελετώνται διάφορα μεσοσκοπικά μοντέλα συλλογών μαγνητικών νανοσωματιδίων. Αναπτύσσονται νέοι υπολογιστικοί κώδικες που χρησιμοποιούν τον αλγόριθμο Metropolis Monte Carlo για την μελέτη της μαγνητικής συμπεριφοράς των συλλογών νανοσωματιδίων.Πρώτα μελετάμε το ρόλο των αλληλεπιδράσεων μεταξύ των νανοσωματιδίων και της μορφολογία στην μαγνητική συμπεριφορά των πυκνών συλλογών νανοσωματιδίων σιδήρου (Fe) με συγκεντρώσεις πολύ πάνω από το κατώφλι διήθησης. Κάθε νανοσωματίδιο απεικονίζεται με ένα τρισδιάστατο κλασικό μοναδιαίο διάνυσμα σπιν. Οι προσομοιώσεις μας έδειξαν ότι ο ισχυρός ανταγωνισμός μεταξύ της ενέργειας ανισοτροπίας και της ενέργειας ανταλλαγής σε μη-ομοιόμορφες, πυκνές συλλογές έχει σαν αποτέλεσμα να εμφανίζονται οροπέδια και απότομα βήματα τα οποία υποδηλώνουν μια ξαφνική, συλλογική αναστροφή των σπιν και των συσσωματωμάτων. Συγκρίνονται τα αποτελέσματά μας με τα πειραματικά αποτελέσματα για πυκνές συλλογές νανοσωματιδίων Fe και επιβεβαιώνεται ο σπουδαίος ρόλος των περιοχών με διαφορετικές συγκεντρώσεις και ότι η μαγνητική συμπεριφορά καθορίζεται από την μορφολογία του συστήματος.Ακολούθως μελετάμε την ταυτόχρονη συνεισφορά μεταξύ των εγγενών ιδιοτήτων και των συλλογικών φαινομένων. Παράγονται αναλυτικές εκφράσεις για τη μαγνήτιση για ασθενείς διπολικές αλληλεπιδράσεις σε χαμηλές συγκεντρώσεις χρησιμοποιώντας θερμοδυναμική θεωρία διαταραχών για το ισοδύναμο μοντέλο του ενός σπιν ανά σωμάτιο, που λαμβάνει υπόψη τα επιφανειακά φαινόμενα κάθε νανοσωματιδίου,. Οι προσεγγιστικές αναλυτικές εκφράσεις για την μαγνήτιση συγκρίνονται με προσομοιώσεις Monte Carlo και καθορίζεται το εύρος της ισχύος τους. Οι υπολογισμοί μας δείχνουν ότι η μαγνήτιση επηρεάζεται από την ανισοτροπία των νανοσωματιδίων και το σχήμα της συλλογής και ότι, σε όλες τις περιπτώσεις, το αποτέλεσμα του όρου δεύτερης τάξης της διπολικής αλληλεπίδρασης στη θεωρία διαταραχών είναι η μείωση της μαγνήτισης.Κατόπιν, παρουσιάζουμε μια νέα προσέγγιση για την προσομοίωση των μαγνητικών ιδιοτήτων μεγάλων συλλογών σύνθετων μαγνητικών νανοσωματιδίων με μορφολογία σιδηρομαγνητικού πυρήνα/αντισιδηρομαγνητικού φλοιού. Οι προσομοιώσεις των συλλογών συνθέτων μαγνητικών νανοσωματιδίων αναπαράγουν τις τάσεις που παρατηρούνται πειραματικά για τα φαινόμενα διεπαφής και για τα φαινόμενα που οφείλονται στις αλληλεπιδράσεις. Η μεσοσκοπική μέθοδος βασίζεται στη μείωση του αριθμού των αναπαριστώμενων σπιν στον ελάχιστο αριθμό που είναι απαραίτητος και του αντιστοίχου αριθμού των παραμέτρων, για να περιγράψει την μαγνητική δομή των νανοσωματιδίων.Για τέσσερα σωματίδια σιδηρομαγνητικού πυρήνα/αντισιδηρομαγνητικού φλοιού, οι τάσεις του μεσοσκοπικού μοντέλου είναι συνεπείς με τις πλήρεις Monte-Carlo προσομοιώσεις. Επιπλέον τα πλεονεκτήματα της προσέγγισης αποδεικνύονται με την προσομοίωση μεγάλων συλλογών νανοσωματιδίων Co/CoO.