Θεωρητική μελέτη των ηλεκτρικών πολυπολικών ροπών, της διπολικής πολωσιμότητας και υπερπολωσιμότητας της ανοικτής και κλειστής μορφής των O3, S3, Se3, Te3, και των SO2, SeO2, TeO2 με ab initio και DFT κβαντοχημικές μεθόδους

Abstract

In this work we used powerful quantum chemical methods as to calculate properties of the very interesting molecules such SO₂, SeO₂, TeO₂, and Ο₃, S₃, Se₃, Τe₃. These properties are referred to electric moments (dipole, quadropole, octopole, hexadecapole moments), as well as to electric polarizabilities (dipole polarizability, first and second hyperpolarizability). In the beginning we calculated the properties of any molecule. Then we examine the behaviour of a specific property when we set the molecule as a part of a group of molecules (SO₂→SeO₂→TeO₂ and S₃(C2v)→S₃(D3h), Se₃(C2v)→Se₃(D3h), Τe₃(C2v)→Τe₃(D3h)). We calculated the values of the properties from the differences in the energy of the specific system due to an external applied field. The methods we used (Self Consistent Field, Moller-Plesset, and Coupled Cluster) can guarantee the reliability and accuracy of the obtained results. Furthermore are giving us the chance to compare the above-mentioned methods to the newborn Density Functional Theory methods. The comparison shows that the latter are very much promising.

Στην παρούσα εργασία χρησιμοποιήσαμε κβαντοχημικές μεθόδους προκειμένου να εξάγουμε αποτελέσματα σχετικά με χαρακτηριστικές ιδιότητες των μορίων SO₂, SeO₂, TeO₂, και Ο₃, S₃, Se₃, Τe₃. Οι ιδιότητες αυτές αναφέρονται στις ηλεκτρικές ροπές (διπολική, τετραπολική, οκτοπολική και δεκαεξαπολική ροπή) καθώς και στις πολωσιμότητες (διπολική πολωσιμότητα, πρώτη και δεύτερη υπερπολωσιμότητα). Τα μόρια, που αποτελούν το αντικείμενο της μελέτης μας, μας ενδιαφέρουν καταρχήν ως μονάδες, να προσδιορίσουμε δηλαδή με την μεγαλύτερη δυνατή ακρίβεια τις ιδιότητές τους, και έπειτα ως μέλη ομάδων (SO₂→SeO₂→TeO₂ και S₃(C2v)→S₃(D3h), Se₃(C2v)→Se₃(D3h), Τe₃(C2v)→Τe₃(D3h)), όπου πλέον ενδιαφερόμαστε για την εξέλιξη της συγκεκριμένης ιδιότητας. Οι τιμές των ιδιοτήτων προκύπτουν από υπολογισμό της ενέργειας του συστήματος όταν εφαρμόζεται σε αυτό κατάλληλο ομογενές ηλεκτρικό πεδίο. Οι μέθοδοι υπολογισμού της ενέργειας που χρησιμοποιήσαμε (Self Consistent Field, Moller-Plesset, και Coupled Cluster) εξασφαλίζουν την αξιοπιστία και ακρίβεια των αποτελεσμάτων, όπως επίσης προσφέρουν δυνατότητα για σύγκριση με τις νεοεμφανιζόμενες Density Fuctional Theory μεθόδους. Από αυτή τη σύγκριση προέκυψε η δυναμική των νέων μεθόδων αλλά και η ανάγκη για περαιτέρω βελτίωσή τους.