Development and applications of novel paper-based analytical devices

Abstract

Recently, paper-based analytical devices (PADs) have attracted the interest of researchers in the fields of analytical chemistry and (bio)sensing. Paper offers significant advantages for analytical applications as a functional platform of sensing devices. It is a hydrophilic, cheap, biocompatible, environmentally friendly material and contains active groups that are suitable for immobilizing biomolecules. In addition, (bio)chemical analysis can be achieved on paper substrate with very small sample volumes while the flow of solutions is implemented through capillary effects without the intervention of pumps. Finally, PADs can be readily combined with portable instrumentation for optical and electrochemical detection. The overall aim of this thesis is the design, fabrication and implementation of novel PADs. Initial experiments explored the fabrication of PADs using x-y plotting. Fluidic channels were designed using a computer-aided design (CAD) program and channels with hydrophobic barriers were drawn on paper substrates with hydrophobic commercially-available markers using an x-y plotter. Different types of paper with different properties and different types of permanent markers were investigated. The PADs were evaluated in terms of their capillary action and their tolerance towards different solvents. Subsequently, electrode arrays fabricated from conductive inks were deposited on the PADs by plotting and screen-printing. These electrochemical PADs (ePADs)were employed for the development of stripping voltammetry methodologies for trace metal analysis in environmental and food samples. Finally, the use of thermal printing was explored as a novel method for the formation of hydrophobic barriers and was implemented for the fabrication of PADs for optical detection of thiocyanide in human saliva.

Τα τελευταία χρόνια, οι αναλυτικές μικροδιατάξεις χάρτου (PADs) έχουν προσελκύσει το ενδιαφέρον των ερευνητών στον τομέα της αναλυτικής χημείας και των (βιο)αισθητήρων. Το χαρτί παρουσιάζει σημαντικά πλεονεκτήματα ως υπόστρωμα διατάξεων για αναλυτικές εφαρμογές. Είναι ένα υδρόφιλο, εμπορικά διαθέσιμο και φτηνό υλικό, φιλικό προς το περιβάλλον και διαθέτει ενεργές ομάδες που είναι κατάλληλες για την ακινητοποίηση βιομορίων, ενώ επιτρέπει ανάλυση με πολύ μικρούς όγκους δείγματος και αντιδραστηρίων που κινούνται κάτω από την επίδραση τριχοειδών δυνάμεων χωρίς τη χρήση αντλιών. Στις διατάξεις αυτές είναι εφικτή η ενσωμάτωση διάφορων τύπων μεταλλακτών (οπτικών και ηλεκτροχημικών) που μπορούν να συνδυαστούν με φορητή οργανολογία. Ο σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής είναι ο σχεδιασμός, η κατασκευή και η εφαρμογή καινοτόμων αναλυτικών συσκευών που βασίζονται σε χαρτί (PAD). Αρχικά, έγινε μελέτη κατασκευής ρευστονικών διατάξεων με σχεδιογράφο x-y. Αρχικά σχεδιάστηκαν ρευστονικά κανάλια χρησιμοποιώντας κατάλληλο πρόγραμμα σε ηλεκτρονικό υπολογιστή. Πραγματοποιήθηκε μελέτη διαφόρων τύπων χρωματογραφικών και διηθητικών χάρτων καθώς και της μεθοδολογίας δημιουργίας των υδρόφοβων τοιχωμάτων στο χαρτί με τη χρήση εμπορικά διαθέσιμων ανεξίτηλων μαρκαδόρων. Τα παραπάνω, αξιολογήθηκαν με κριτήρια την ικανοποιητική μόνωση των υδρόφιλων καναλιών, την αντοχή των υδρόφοβων τοιχωμάτων σε διάφορους διαλύτες καθώς και τα χαρακτηριστικά ροής υγρών. Στη συνέχεια, έγινε εναπόθεση ηλεκτροχημικών διατάξεων τριών ηλεκτροδίων από αγώγιμα μελάνια στο χάρτινο υπόστρωμα, χρησιμοποιώντας είτε σχεδιογράφο x-y, είτε της τεχνική της εκτύπωση με πλέγμα (screen-printing). Αυτοί οι αισθητήρες χρησιμοποιήθηκαν για την ανάπτυξη μεθοδολογιών αναδιαλυτικής βολταμμετρίας για την ηλεκτροχημική ανίχνευση ιχνών βαρέων μετάλλων σε περιβαλλοντικά δείγματα και δείγματα τροφίμων. Τέλος, μελετήθηκε η καινοτόμος τεχνική της θερμικής εκτύπωσης μελανιού με τη χρήση θερμικού εκτυπωτή, για την αποτύπωση υδρόφοβων τοιχωμάτων και κατασκευάστηκαν αισθητήρες χάρτου για τον οπτικό προσδιορισμό θειοκυανικών ιόντων σε σίελο.