Coherent ultrashort extreme ultraviolet sources and quantum control of their characteristics with applications to multispectral diffraction microscopy

Abstract

The objective of this thesis is to explore the dynamics of the high order harmonic generation (HHG) during the interaction of ultra-short intense laser pulses with gas targets, control the HHG characteristics and use the HHG as an optimized secondary coherent source in the extreme ultra-violet (XUV) for applications in diffraction microscopy. The investigation is based upon the systematic study of the effects of the experimental parameters, such as gas species, gas pressure, focusing conditions and chirp of the laser pulse, in the HHG process. The novelty of the study relies upon the fact that HHG takes place at the leading edge of the laser pulse, conditions that depart from the typical HHG conditions reported in the literature. Thus, highly non-linear phenomena, such as self-phase modulation, that largely affect the HHG process come into play. These effects can be controlled by the laser characteristics and consequently the HHG quality characteristics can also be controlled. Thus, a complete parametrization of the HHG spectral and spatial characteristics (line broadening, spectral shifting, angular divergence and tunability) was performed as a function of the experimental parameters of gas species, gas pressure and laser chirp, showcasing the optimum conditions for HHG in these intense laser pulses conditions. The study highlighted that control over the electron trajectories (quantum paths) can be achieved by varying the chirp of laser pulse. The suppression of the long trajectory was evident in the HHG image spectra for low positive laser chirp values, and this was further supported by model calculations. Finally, this thesis explores the capability for extending the technique of XUV coherent diffraction imaging (CDI) to multispectral XUV CDI in a proof-of-principle experimental realization. This multispectral XUV CDI approach has potential applications in nanoscale microscopy in many areas, such as material science, biology, medical sciences as well as in real time dynamic behavior of chemical systems on surfaces and in spatiotemporal imaging of the evolution of the critical plasma density front.

Ο στόχος αυτής της διατριβής είναι να διερευνήσει τη δυναμική της παραγωγής των υψηλής τάξης αρμονικών (HHG) κατά την αλληλεπίδραση ισχυρών παλμών λέιζερ με αέριους στόχους, να ελέγξει τα χαρακτηριστικά των αρμονικών και να χρησιμοποιήσει τις αρμονικές ως βελτιστοποιημένη δευτερεύουσα σύμφωνη πηγή ακτινοβολίας ακραίου υπεριώδους (XUV) για εφαρμογές σε περιθλαστική μικροσκοπία. Η διερεύνηση βασίζεται στη συστηματική μελέτη των επιδράσεων των πειραματικών παραμέτρων, όπως τα είδη αερίων, η πίεση αερίου, οι συνθήκες εστίασης και το chirp του παλμού λέιζερ, στη διαδικασία HHG. Η καινοτομία της μελέτης βασίζεται στο γεγονός ότι η HHG λαμβάνει χώρα στο προπορευόμενο χρονικά άκρο του παλμού λέιζερ, συνθήκη που διαφέρει από τις τυπικές συνθήκες παραγωγής αρμονικών που αναφέρονται στη βιβλιογραφία. Έτσι, μη γραμμικά φαινόμενα, όπως η αυτοδιαμόρφωση φάσης, που επηρεάζουν σε μεγάλο βαθμό τη διαδικασία HHG, εμφανίζονται ως ρυθμιστές. Αυτές οι επιδράσεις μπορούν να ελεγχθούν από τα χαρακτηριστικά του παλμού λέιζερ και έτσι τα ποιοτικά χαρακτηριστικά HHG μπορούν επίσης δευτερογενώς να ελεγχθούν. Με αυτόν τον τρόπο, πραγματοποιήθηκε μια πλήρης παραμετροποίηση των φασματικών και χωρικών χαρακτηριστικών των αρμονικών (διεύρυνση γραμμής, φασματική μετατόπιση, και γωνιακή απόκλιση) ως συνάρτηση των πειραματικών παραμέτρων του είδους του αερίου, της πίεσης του αερίου και του chirp του παλμού λέιζερ, αναδεικνύοντας τις βέλτιστες συνθήκες για το HHG σε συνθήκες ισχυρών παλμών λέιζερ. Η μελέτη έδειξε ότι μπορεί να επιτευχθεί ο έλεγχος των τροχιών των ηλεκτρονίων (κβαντικά μονοπάτια) μεταβάλλοντας το chirp του παλμού λέιζερ. Η καταστολή της μακράς ηλεκτρονικής τροχιάς ήταν εμφανής στα φάσματα εικόνας HHG για χαμηλές θετικές τιμές του chirp του παλμού λέιζερ, και αυτό υποστηρίχθηκε περαιτέρω από κβαντομηχανικούς υπολογισμούς. Τέλος, η παρούσα διατριβή διερευνά την ικανότητα επέκτασης της τεχνικής της σύμφωνης περιθλαστικής απεικόνισης στο ακραίο υπεριώδες (XUV CDI) σε πολυφασματική XUV CDI μέσω της πειραματικής της πραγματοποίησης και της απόδειξης αρχής λειτουργίας. Η πολυφασματική XUV CDI έχει εφαρμογές στη μικροσκοπία νανοκλίμακας σε πολλούς τομείς, όπως η επιστήμη των υλικών, η βιολογία, οι ιατρικές επιστήμες, η δυναμική συμπεριφορά χημικών συστημάτων σε πραγματικό χρόνο σε επιφάνειες, καθώς και η χωροχρονική απεικόνιση της εξέλιξης του μετώπου κρίσιμης πυκνότητας πλάσματος.