Σύνθεση, χαρακτηρισμός και μελέτη ιδιοτήτων απλών, υβριδικών και σύνθετων υλικών με βάση δισδιάστατες νανοδομές

Abstract

In the present dissertation, new hybrid materials were synthesized and characterized resulting from the in-situ intercalation of four different pharmaceutical substances (ferulic acid, narigenin, indomethacin and dapagliflozin) into the interlayer space of Zn-Al-NO3-LDH. The synthesis of the hybrid materials was carried out for each medicinal substance by heating at 65-70°C and at ambient temperature too, except for the medicinal substance Dapagliflozin (Dapagliflozin) which was exclusively used under heating. In the next stage of the research, the study of the hybrid LDHs materials was carried out in terms of their cytotoxic effect on human cervical adenocarcinoma cells (HeLa). Subsequently, new synthetic clay analogues (SCAs) were synthesized which in contrast to common clays are produced in situ and obtained using a series of different organic precursor compounds (APTEOS, EDAPTEOS, TAPTMOS, GLYMO, BTB, CPTMOS and TEOS) by the sol-gel method. Following that, the antimicrobial activity of Ep-SCAs and Αm-SCAs was examined, following the monitoring of two bacterial strains, E.coli BL21(DE3) and C. glutamicum ΑTCC 21253. Furthermore, the characteristics of the formed Langmuir films of the sheet-like nanostructures at the water-air interface were studied. The samples under study were the amino synthetic clay analogues, Am-SCAs. The aim of this research was to understand the behavior of the formed Langmuir films through the recording of isotherms π-A. The deposition of monolayer and multilayered films of the above sheet-like nanostructures on hydrophilic silica substrates was performed, aiming to study their morphological characteristics using Atomic Force Microscopy (AFM). Following that, the decolorization of the bromothymol blue was studied through the hybrid multilayered structures of Am(3)-SCA–Laccase, using samples with 5 and 10 layers of Am(3)-SCA–Laccase. Finally, the preparation and characterization of graphene oxide (GO) and modified with 1-adamantylamine graphene oxide (GO-ADMA) were carried out with the basic characterization techniques (XRD, IR, DTA/TG). This was followed by the analysis and study of composite organic and inorganic phase change materials (PCM) in order to improve and control the change in thermal properties.

Στην παρούσα διδακτορική διατριβή συντέθηκαν και χαρακτηρίστηκαν νέα υβριδικά υλικά που προέκυψαν από την in-situ ένθεση τεσσάρων διαφορετικών φαρμακευτικών ουσιών (φερουλικό οξύ, ναριγκενίνη, ινδομεθακίνη και δαπαγλιφλοζίνη) στον ενδοστρωματικό χώρο των Zn-Al-NO3-LDH. Η σύνθεση των υβριδικών υλικών πραγματοποιήθηκε για κάθε φαρμακευτική ουσία με θέρμανση στους 65-70°C καθώς και σε θερμοκρασία περιβάλλοντος, με εξαίρεση την φαρμακευτική ουσία Δαπαγλιφλοζίνη (Dapagliflozin) που συντέθηκε μόνο υπό θέρμανση. Στο επόμενο στάδιο της έρευνας πραγματοποιήθηκε η μελέτη των υβριδικών LDHs υλικών ως προς την κυτταροτοξική τους δράση σε ανθρώπινα αδενοκαρκινικά κύτταρα του τραχήλου της μήτρας (HeLa). Στη συνέχεια, πραγματοποιήθηκε η σύνθεση νέων συνθετικών ανάλογων αργίλου (SCAs), τα οποία σε αντίθεση με τους κοινούς αργίλους παράγονται in-situ και προέκυψαν χρησιμοποιώντας μια σειρά διαφορετικών οργανικών πρόδρομων ενώσεων (APTEOS, EDAPTEOS, TAPTMOS, GLYMO, BTB, CPTMOS και TEOS) με τη μέθοδο sol-gel. Ακολούθως, εξετάστηκε η αντιμικροβιακή δράση των Ep-SCA και Αm-SCAs, έπειτα από παρακολούθηση δύο βακτηριακών στελεχών, του E.coli BL21(DE3) και του C. glutamicum ΑTCC 21253. Επιπλέον, μελετήθηκαν τα χαρακτηριστικά των σχηματιζόμενων υμενίων Langmuir των φυλλόμορφων νανοδομών στη διεπιφάνεια νερού-αέρα. Τα δείγματα που μελετήθηκαν ήταν τα αμινοσυνθετικά ανάλογα αργίλου Αm-SCAs. Ο στόχος της έρευνας αυτής ήταν η κατανόησητης συμπεριφοράς των σχηματιζόμενων υμενίων Langmuir μέσω της καταγραφής των ισόθερμων Π-α. Ακολούθησε η εναπόθεση των μονομοριακών και πολυστρωματικών υμενίων των παραπάνω φυλλόμορφων νανοδομών σε υδρόφιλα στερεά υποστρώματα πυριτίου με σκοπό τη μελέτη των μορφολογικών τους χαρακτηριστικών με την μικροσκοπία ατομικών δυνάμεων (AFM). Έπειτα, μελετήθηκε ο αποχρωματισμός του μπλε της βρωμοθυμόλης μέσω των υβριδικών πολυστρωματικών υπερδομών Am(3)-SCA–Laccace, όπου χρησιμοποιήθηκαν δείγματα με 5 και 10 στρώματα Am(3)-SCA–Laccase. Τέλος, πραγματοποιήθηκε η παρασκευή και ο χαρακτηρισμός του οξειδίου του γραφενίου (GO) και του τροποποιημένου οξειδίου του γραφενίου με 1-αδαμαντυλαμίνη (GO-ADMA) με τις βασικές τεχνικές χαρακτηρισμού (XRD, IR, DTA/TG) και ακολούθησε η ανάλυση και η μελέτη των σύνθετων οργανικών και ανόργανων υλικών αλλαγής φάσης (PCM) με σκοπό την βελτίωση και τον έλεγχο της μεταβολής των θερμικών ιδιοτήτων.