Enhancement of light-matter interaction and optimization of optoelectronic devices based on graphene and other 2D materials

Abstract

The field of optoelectronics focuses on the conversion f optical signals into electrical signals and vice versa, playing a critical role in various applications, such as photodetection and high-speed optical communications. The need for faster, high-performance, and cost-effective devices with sufficient response at lower optical energies has pushed traditional semiconductor materials to their limits. In this context, graphene, a monolayer hexagonal lattice of carbon atoms, has emerged as a highly promising material for next-generation optoelectronic and photonic applications due to its exceptional electronic and optical properties. Therefore, significant progress has been made in synthesizing and integrating graphene into platforms compatible with existing silicon technology, enabling the realization of innovative optoelectronic devices. The present dissertation focuses on the theoretical and computational study of graphene photodetectors and their opto-thermoelectric properties. Specifically, the photoresponse of graphene photodetectors is investigated through the mechanism of hot carrier transport in graphene, arising from heat diffusion during optical excitation. For this study, a computational framework of coupled optical and thermoelectric simulations was developed, incorporating the opto-thermoelectric properties of graphene in a self-consistent manner, enabling a comprehensive analysis and description of the response of the studied photodetection devices. Using the aforementioned computational framework, different photodetector configurations fully compatible with complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) technology were studied, highlighting the competitiveness of graphene for optoelectronic applications. In the short-wavelength infrared (SWIR) range, a graphene photodetector was designed and optimized, utilizing the hybridization of an optical and plasmonic waveguide to induce asymmetry in the optical absorption within the graphene channel. This leads to the photodetection response of the device without the need for an external voltage application, achieved through the photothermoelectric effect. The impact of device operation parameters and material properties in use is thoroughly analyzed, and the reliability of our model is validated through comparison with experimental results from corresponding experimental setups. This specific architecture achieves outstanding performance, including high responsivity (~ 0.6 A/W), sensitivity (~ 22 pW/√Hz), and speed (~ 80 GHz). These results surpass the performance of conventional photodetector configurations in the SWIR range. Furthermore, it is demonstrated that this architecture can be further enhanced by utilizing local gates for independent control of device resistance and response, paving the way for balanced photodetection arrangements. In the mid-wavelength infrared (MWIR), a graphene photodetector was designed and studied, effectively combining the plasmonic resonance of a metallic micro-antenna with hyperbolic phonon polariton resonances occurring in hexagonal boron nitride (hBN). This specific design leads to the efficient concentration of incident electromagnetic radiation locally on the surface of a graphene p-n junction, consequently leading to the generation of photocurrent through the photothermoelectric effect. The combination of optical and thermoelectric simulations accurately reproduces experimental results, while this convergence enables the optimization of the optical and electrical properties of the device through theoretical calculations to maximize its response. Operating at room temperature, the photodetector exhibits high performance, with a maximum measured responsivity of 27 mA/W (92 V/W) and sensitivity of 82 pW/√Hz. The device also demonstrates elevated response times, with a measured rise time of 17 ns (~ 22 MHz). Furthermore, the ensemble of positive characteristics, such as operation without the need for external voltage application, sensitivity to various polarizations of incident radiation, extensive dynamic range, and a small active surface area, forms a combination not observed in current graphene photodetectors and commercial photodetectors in the mid-wavelength infrared. This architecture positions itself as a highly promising photodetection platform in line with the ongoing trend of size, weight, and power (SWaP) reduction in infrared imaging systems. Additionally, in the mid- and long-wavelength infrared regions, an innovative platform for photocurrent spectroscopy was explored. This platform combines a two-dimensional active polaritonic material and the photodetector into a unified arrangement, harnessing the photothermoelectric effect for photodetection. The excitation of hybrid polaritonic resonances in the two-dimensional active material, consisting of a single layer graphene encapsulated between two thin hexagonal boron nitride layers, results in the appearance of distinct peaks in the photocurrent spectrum of the device. The computational results are experimentally validated, offering an in-depth understanding of the device's behavior and paving the way for optimized graphene-based photodetection in the far-wavelength infrared and beyond. Despite the low responsivity values of the order of ~ 5 μA/W, this particular platform exhibits great potential for efficient photodetection at long wavelengths. It features a broad optical range that extends beyond the optical threshold of commercial infrared detection technologies and operates at room temperature without the need for external voltage application. Additionally, its compact design allows for integration into CMOS technology. In conclusion, this research contributes to the advancement of graphene photodetectors by providing a comprehensive understanding of their opto-thermoelectric properties and proposing optimized architectures. The thorough theoretical study and the computational framework developed in this work constitute a solid foundation for the further development of graphene technology. Additionally, this research sheds light on the richness of the underline interactions in electromagnetic hybrid systems, paving the way for customized designs across a wide range of applications, including hyperspectral imaging, molecular vibration detection, and gas sensing.

Το πεδίο της οπτοηλεκτρονικής επικεντρώνεται στην μετατροπή ηλεκτρικών σε οπτικών σημάτων και αντίστροφα, διαδραματίζοντας κρίσιμο ρόλο σε διάφορες εφαρμογές, όπως η φωτοανίχνευση και η υψηλής ταχύτητας οπτικές επικοινωνίες. Η ανάγκη για πιο γρήγορες, υψηλής απόδοσης και οικονομικές συσκευές με επαρκή απόκριση σε χαμηλότερες οπτικές ενέργειες, έχει οδηγήσει τα παραδοσιακά ημιαγώγιμα υλικά στα όριά τους. Σε αυτό το πλαίσιο το γραφένιο, ένα μονοστρωματικό, εξαγωνικό πλέγμα ατόμων άνθρακα έχει αναδειχθεί ως ένα πολλά υποσχόμενο υλικό για νέας γενιάς οπτοηλεκτρονικές και φωτονικές εφαρμογές, λόγω των εξαιρετικών ηλεκτρονικών και οπτικών του ιδιοτήτων. Συνεπώς, σημαντική πρόοδος έχει σημειωθεί στη σύνθεση και την ενσωμάτωση του σε πλατφόρμες συμβατές με την υπάρχουσα τεχνολογία πυριτίου, επιτρέποντας την υλοποίηση καινοτόμων οπτοηλεκτρονικών διατάξεων. Η παρούσα διατριβή επικεντρώνεται στη θεωρητική και υπολογιστική μελέτη φωτοανιχνευτών γραφένιου και στις οπτο-θερμοηλεκτρικές τους ιδιότητες. Συγκεκριμένα μελετάτε η φωτοαπόκριση φωτοανιχνευτών γραφενίου μέσω του μηχανισμού μεταφοράς θέρμων φορέων στο γραφένιο, που προκύπτει από τη διάδοση θερμότητας κατά την οπτική του διέγερση. Για την μελέτη αυτή αναπτύχθηκε ένα υπολογιστικό πλαίσιο πεπλεγμένων οπτικών και θερμοηλεκτρικών προσομοιώσεων στο οποίο ενσωματώθηκαν με αυτοσυνεπή τρόπο οι οπτο-θερμοηλεκτρικές ιδιότητες του γραφενίου επιτρέποντας την πλήρη ανάλυση και περιγραφή της απόκρισης των υπό μελέτη φωτοανιχνευτικων διατάξεων.Με την χρήση του προαναφερθέντος υπολογιστικού πλαίσιού, μελετήθηκαν διαφορετικές φωτοανιχνευτικές διατάξεις πλήρως συμβατές με την τεχνολογία συμπληρωματικών ημιαγωγών μετάλλου-οξειδίου (CMOS) που αναδεικνύουν την ανταγωνιστικότητα του γραφενίου για οπτοηλεκτρονικές εφαρμογές. Στο εγγύς υπέρυθρο (SWIR), σχεδιάστηκε και βελτιστοποιήθηκε ένας φωτοανιχνευτής γραφενίου ο οποίος αξιοποιεί τον υβριδισμό ενός οπτικού και πλάσμονικου κυματοδηγού ώστε να προκαλέσει ασυμμετρία στην οπτική απορρόφηση στο κανάλι του γραφενίου, με αποτέλεσμα την φωτοαπόκριση της διάταξης χωρίς την ανάγκη εφαρμογής εξωτερικής τάσης μέσω του φωτο-θερμοηλεκτρικού φαινομένου. Η επίδραση των παραμέτρων λειτουργείας της διάταξης καθώς και η επίδραση των ιδιοτήτων των υπό χρήση υλικών αναλύονται διεξοδικά και η αξιοπιστία του μοντέλου μας ελέγχθηκε μέσω της σύγκρισης με πειραματικά αποτελέσματα αντιστοίχων πειραματικών διατάξεων. Με την συγκεκριμένη αρχιτεκτονική επιτυγχάνονται εξαιρετικές αποδόσεις, συμπεριλαμβανομένης υψηλής απόκρισης (~ 0.6 A/W), ευαισθησίας (~ 22 pW/√Hz) και ταχύτητας (~ 80 GHz). Αυτά τα αποτελέσματα υπερβαίνουν τις αποδόσεις συμβατικών φωτοανιχνευτικών διατάξεων στο εγγύς υπέρυθρο. Επιπλέον, δείχνεται ότι η συγκεκριμένη αρχιτεκτονική μπορεί να βελτιωθεί περαιτέρω με την χρήση τοπικών πυλών για τη δυνατότητα ανεξάρτητου ελέγχου της αντίστασης και της απόκρισης της συσκευής, ανοίγοντας το δρόμο για διατάξεις ισορροπημένης φωτοανίχνευσης. Στην μέσο υπέρυθρο (MWIR), σχεδιάστηκε και μελετήθηκε ένας φωτοανιχνευτής γραφενίου ο οποίος συνδυάζει αποτελεσματικά τον πλασμονικό συντονισμό μιας μεταλλικής μικρο-αντένας με υπερβολικούς φωνονικούς συντονισμούς οι οποίοι εμφανίζονται στο εξαγωνικό vιτριδίο του βορίου (hBN). Ο συγκεκριμένος σχεδιασμός οδηγεί στην αποτελεσματική συγκέντρωση της προσπίπτουσας ηλεκτρομαγνητικής ακτινοβολίας τοπικά στην διεπιφάνεια μιας p-n επαφή γραφενιου και κατ’ επέκταση στην παραγωγή φωτορεύματος μέσω του φωτο-θερμοηλεκτρικού φαινομένου. Ο συνδυασμός των οπτικών και θερμοηλεκτρικών προσομοιώσεων αναπαράγει με ακρίβεια τα πειραματικά αποτελέσματα, ενώ η σύγκλιση αυτή καθιστά δυνατή την βελτιστοποίηση των οπτικών και ηλεκτρικών ιδιοτήτων της διάταξης μέσω θεωρητικών υπολογισμών ώστε να επιτευχθεί η μεγιστοποίηση της απόκριση της. Ο φωτοανιχνευτής, λειτουργεί σε θερμοκρασία δωματίου και εμφανίζει υψηλές αποδόσεις, με μέγιστη μετρημένη απόκριση 27 mA/W (92 V/W) και ευαισθησία 82 pW/√Hz. Η διάταξη επίσης εμφανίζει υψηλούς χρόνους απόκρισης, με μετρημένο χρόνο ανόδου 17 ns (~ 22 MHz). Επιπλέον, το σύνολο των θετικών χαρακτηριστικών της, όπως η λειτουργία χωρίς την ανάγκη εφαρμογής εξωτερικής τάσης, η ευαισθησία σε διαφορετικές πολώσεις της εισερχομένης ακτινοβολίας, το εκτενές δυναμικό εύρος απόκρισης και η μικρή ενεργός επιφάνεια, αποτελούν συνδυασμό που δεν παρατηρείται στους τρέχοντες φωτοανιχνευτές γραφενίου και εμπορικούς φωτοανιχνευτές στο μέσο υπέρυθρο και καθιστούν τη συγκεκριμένη αρχιτεκτονική ως μια πολλά υποσχόμενη πλατφόρμα φωτοανίχνευσης που συμβαδίζει με την τρέχουσα τάση μείωσης του μεγέθους, του βάρους και της κατανάλωσης ενέργειας (SWaP) των συστημάτων υπέρυθρης απεικόνισης.Επιπλέον, στο μέσο και μακρινό υπέρυθρο διερευνήθηκε μια πρωτοποριακή πλατφόρμα φωτοηλεκτρικής φασματοσκοπίας. Η πλατφόρμα αυτή, συνδυάζει ένα δισδιάστατο ενεργό πολαριτονικό υλικό και τον φωτοανιχευτή σε μια ενιαία διάταξη και εκμεταλλεύεται το φωτο-θερμοηλεκτρικό φαινόμενο για την φωτοανίχνευση. Η διέγερση υβριδικών πολαριτονικών συντονισμών στο δισδιάστατο ενεργό υλικό, το οποίο απαρτίζεται από ένα φύλλο γραφενίου ενθυλακωμένο ανάμεσα σε δύο λεπτά υμένια εξαγωνικού vιτριδίου του βορίου έχει σαν αποτέλεσμα την εμφάνιση διακριτών κορυφών στο φάσμα του φωτορεύματος της διάταξης. Τα υπολογιστικά αποτελέσματα επαληθεύονται πειραματικά, και παρέχουν μια εις βάθος κατανόηση της συμπεριφοράς της διάταξης ανοίγοντας προοπτικές για βελτιστοποιημένη φωτοανιχνευση με βάση το γραφενίο στο μακρινό υπέρυθρο και πέρα από αυτό. Παρά τις χαμηλές τιμές απόκρισης της διάταξης της τάξης των ~ 5 μA/W, η συγκεκριμένη πλατφόρμα έχει μεγάλη δυναμική για αποτελεσματική φωτοανίχνευση σε μεγάλα μήκη κύματος. Διαθέτει ευρύ οπτικό εύρος το οποίο επεκτείνεται πέρα από το οπτικό κατώφλι των εμπορικών τεχνολογιών ανίχνευσης υπέρυθρης ακτινοβολίας και λειτουργεί σε θερμοκρασία δωματίου χωρίς την ανάγκη εφαρμογής εξωτερικής τάσης. Παράλληλα ο συμπαγής της σχεδιασμός επιτρέπει την ενσωμάτωση της στην τεχνολογία CMOS. Εν κατακλείδι, αυτή η έρευνα συνεισφέρει στην προαγωγή των φωτοανιχνευτών γραφενίου, παρέχοντας μια ολοκληρωμένη κατανόηση των οπτο-θερμοηλεκτρικών τους ιδιοτήτων και προτείνοντας βελτιστοποιημένες αρχιτεκτονικές. Η ενδελεχής θεωρητική μελέτη και το υπολογιστικό πλαίσιο που αναπτύχθηκε σε αυτή την εργασία αποτελούν στέρεα βάση για την περαιτέρω ανάπτυξη της τεχνολογίας γραφενίου. Επιπλέον, η έρευνα φωτίζει των πλούτο των φυσικών αλληλεπιδράσεων στα ηλεκτρομαγνητικά υβριδικά συστήματα, ανοίγοντας τον δρόμο για εξατομικευμένες διατάξεις σε μια ευρεία γκάμα εφαρμογών, συμπεριλαμβανομένης της υπερφασματικής απεικόνισης, καθώς και της ηλεκτρικής ανίχνευσης μοριακών δονήσεων και αερίων.