Optical and electronic properties of transition metal dichalcogenides on pre-patterned surfaces

Abstract

Two-Dimensional Transition Metal Dichalcogenides (2D-TMDs) exhibit remarkable optoelectronic properties, making them pivotal tools in the realization of advanced devices. Their direct bandgap nature combined with the formation of stable excitons with binding energies on the order of hundreds of meVs, enables robust Photoluminescence (PL) emission even at room temperature. Owing to their atomic thickness and crystal symmetry, these materials are subject to specific optical selection rules in which valley and spin indices are intrinsically coupled creating a binary-like system which can be used for storing and processing information. Despite their resilience to mechanical deformation, 2D-TMDs are extremely sensitive to their dielectric environment. In this thesis, we investigate how the optical characteristics of a monolayer of WS2 (1L-WS2) are influenced by the substrate. We achieve this by transferring the two-dimensional materials onto a pre-patterned Si/SiO2 substrate with cylindrical wells resulting in the creation of both suspended and locally strained regions within the same monolayer. We examine this sample configuration with means of optical spectroscopy and non-linear imaging. The distinct PL emission stemming from the neutral exciton (X0) in suspended regions highlights the impact of substrate. Furthermore, we show that Polarization-Resolved Second Harmonic Generation (P-SHG) can be an all optical tool to provide image patterns of the armchair orientation with strain signatures. In the last part of the thesis, we study the impact of biaxial tensile strain on the exciton energy and spin-valley polarization of monolayer WS2 on top of Graphite. Our experimental results allowed us to extract the net effect of biaxial tensile strain to the depolarization, which we have attributed to the decrease of spin relaxation time due to an increase of the effective pseudospin precession frequency combined with the suppressed Κ-Λ scattering channel in the conduction band. Our results demonstrate that substrate modulation and mechanical deformation can be significant tools in tuning the properties of 2D-TMDs in the pursuit of developing novel optoelectronic devices.

Τα δισδιάστατα διχαλκογεννή μέταλλα μετάβασης (2D-TMDs) παρουσιάζουν αξιοσημείωτες οπτοηλεκτρονικές ιδιότητες, καθιστώντας τα βασικά εργαλεία για την υλοποίηση προηγμένων συσκευών. Το άμεσο ενεργειακό χάσμα σε συνδυασμό με το σχηματισμό σταθερών εξιτονίων με ενέργειες δέσμευσης της τάξης των εκατοντάδων meVs, επιτρέπει την ισχυρή εκπομπή φωτοφωταύγειας (PL) ακόμη και σε θερμοκρασία δωματίου. Λόγω του ατομικού τους πάχους και της κρυσταλλικής συμμετρίας τους, αυτά τα υλικά υπόκεινται σε συγκεκριμένους κανόνες οπτικής επιλογής στους οποίους οι δείκτες κοιλάδας και σπιν συνδέονται εγγενώς δημιουργώντας ένα δυαδικό σύστημα που μπορεί να χρησιμοποιηθεί για αποθήκευση και επεξεργασία πληροφοριών. Παρά την ανθεκτικότητά τους στη μηχανική παραμόρφωση, τα 2D-TMD είναι εξαιρετικά ευαίσθητα στο διηλεκτρικό τους περιβάλλον. Σε αυτή τη διατριβή, διερευνούμε πώς τα οπτικά χαρακτηριστικά μιας ατομικής μεμβράνης WS2 (1L-WS2) επηρεάζονται από το υπόστρωμα. Αυτό το επιτυγχάνουμε μεταφέροντας τα δισδιάστατα υλικά σε ένα προσχεδιασμένο υπόστρωμα Si/SiO2 με κυλινδρικά πηγάδια με αποτέλεσμα τη δημιουργία τόσο αιωρούμενων όσο και τοπικά παραμορφωμένων περιοχών εντός της ίδιας μεμβράνης. Εξετάζουμε αυτή τη διαμόρφωση δείγματος με μέσα οπτικής φασματοσκοπίας και μη γραμμικής απεικόνισης. Η ευδιάκριτη εκπομπή PL που προέρχεται από το ουδέτερο εξιτόνιο (X0) σε αναρτημένες περιοχές υπογραμμίζει την επίδραση του υποστρώματος. Επιπλέον, δείχνουμε ότι οι μελέτη Δεύτερης Αρμονικής εξαρτώμενης από την πόλωση (P-SHG) μπορεί να είναι ένα εξ ολοκλήρου οπτικό εργαλείο για την παροχή μοτίβων εικόνας του κρυσταλλικού προσανατολισμού σχετιζόμενα με την παραμόρφωση του υλικού. Στο τελευταίο μέρος της διατριβής, μελετάμε την επίδραση της διαξονικής εφελκυστικής τάσης στην ενέργεια εξιτονίου και στην πόλωση σπιν-κοιλάδας της μεμβράνης WS2 πάνω από τον Γραφίτη. Τα πειραματικά μας αποτελέσματα μας επέτρεψαν να εξαγάγουμε την καθαρή επίδραση της διαξονικής εφελκυστικής τάσης στην μείωση της πόλωσης, την οποία αποδώσαμε στη μείωση του χρόνου ζωης του σπιν λόγω αύξησης της συχνότητας ιδιοπεριστροφής σε συνδυασμό με τη μείωση σκέδασης μέσω του καναλιού Κ-Λ στο ζώνη αγωγιμότητας. Τα αποτελέσματά μας καταδεικνύουν ότι η διαμόρφωση υποστρώματος και η μηχανική παραμόρφωση μπορούν να είναι σημαντικά εργαλεία για τον συντονισμό των ιδιοτήτων των 2D-TMD στην επιδίωξη της ανάπτυξης νέων οπτοηλεκτρονικών συσκευών.