Advanced laser processing and spectroscopy of 2D materials

Abstract

Two-dimensional (2D) materials is a rapidly growing research field since 2004 and the breakthrough of graphene monolayer isolation. Their unique optoelectronic properties compared to their 3D counterparts have been investigated in multidisciplinary fields throughout the scientific community. A particular class of 2D materials is transition metal dichalcogenide (TMD) monolayers which are a semiconductor alternative to graphene in applications where the existence of a band gap is required. The scope of this thesis is to prepare and study TMD monolayers at various conditions using advanced characterization methods. Experimental investigations of tungsten disulfide (WS2) monolayers were performed on various substrates such as hBN, Graphene, Graphite, Silicon dioxide and laser-engineered surfaces to understand the effect of the substrate on the WS2 optical properties. Studies have shown that the properties of TMDs are affected by their surrounding environment. The temperature of the material is also another important parameter and thus it was accurately controlled for a range of 78K to 300K using a cryostat system. Characterization methods including photoluminescence, Raman, and spin valley spectroscopy as well as optical microscope and SEM imaging were employed for an in-depth analysis of the materials. A significant contribution of this thesis, among others, is the correlation between spin valley spectroscopy and the carrier dynamics of TMD monolayers. Transient absorption spectroscopy (TAS) measurements were performed to investigate the carrier relaxation times in order to understand the ultrafast optical phenomena of the materials under various conditions.

Ο τομέας των δισδιάστατα (2D) υλικά είναι ένα ταχέως αναπτυσσόμενο ερευνητικό πεδίο από το 2004, έπειτα απο την επιτυχημένη απομόνωσης του μονοστρωματικου γραφενίου απο τον γραφιτη. Οι μοναδικές οπτοηλεκτρονικές ιδιότητες των δισδιάστατων υλικών σε σύγκριση με τα τρισδιάστατα υλικά έχουν διερευνηθεί σε πολυεπιστημονικά πεδία. Μια συγκεκριμένη κατηγορία δισδιάστατων υλικών είναι οι τα διχαλκογενή μέταλλα μετάπτωσης (TMD) τα οποία αποτελούν εναλλακτική λύση ημιαγωγών έναντι του γραφενίου σε εφαρμογές όπου απαιτείται η ύπαρξη ενεργειακού χάσματος κάτι το οποίο στερείται το γραφένιο. Σκοπός αυτής της διατριβής είναι η προετοιμασία και η μελέτη μονοστρωματικων TMD σε διάφορες συνθήκες χρησιμοποιώντας προηγμένες μεθόδους χαρακτηρισμού. Πειραματικές μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν σε μονοστρωματικό δισουλφίδιο του βολφραμίου (WS2) τοποθετημένο σε διάφορα υποστρώματα όπως εξαγωνικό νιτρίδιο του βορίου, γραφένιο, γραφίτη, διοξείδιο του πυριτίου και επιφάνειες κατασκευασμένες με λέιζερ έτσι ώστε να μελετηθεί η επίδραση του υποστρώματος στις οπτικές ιδιότητες του WS2. Μελέτες έχουν δείξει ότι οι ιδιότητες των TMD επηρεάζονται από το περιβάλλον τους. Η θερμοκρασία του υλικού είναι επίσης άλλη μια σημαντική παράμετρος και έτσι ελέγχεται με ακρίβεια για ένα εύρος από 78K έως 300K χρησιμοποιώντας ένα σύστημα κρυοστάτη. Χρησιμοποιήθηκαν μέθοδοι χαρακτηρισμού, όπως φωτοφωταύγεια, φασματοσκοπία Raman και Spin-Valley, καθώς επίσης έγινε χρήση οπτικού μικροσκοπίου και ηλεκτρονικού μικροσκοπίου (SEM) για μια εις βάθος ανάλυση των υλικών. Σημαντική συμβολή αυτής της διατριβής, μεταξύ άλλων, είναι η συσχέτιση μεταξύ της φασματοσκοπίας Spin-Valley με τα φαινόμενα μεταφοράς διεγερμένων φορέων των μονοστρωματικών TMD. Πραγματοποιήθηκαν μετρήσεις με φασματοσκοπία παλμού διέγερσης-δειγματοληψίας (pump-probe) για τη διερεύνηση του χρόνου ζωής των διεγερμένων φορέων προκειμένου να κατανοηθούν τα εξαιρετικά γρήγορα οπτικά φαινόμενα των υλικών υπό διάφορες συνθήκες.