Study of 241Am(n,f) reaction at the CERN n_TOF facility

Abstract

High accuracy cross section data of neutron-induced reactions of minor actinides, are needed over a wide energy range for the feasibility, design and sensitivity studies on innovative nuclear reactors (Accelerator Driven Systems -ADS and Generation IV Fast Neutron Reactors). The concept of these systems is to incinerate/transmutate the existing actinides found in high-level nuclear waste. With the incineration/transmutation, both the half-life of the radioactive isotopes can be reduced as well as the volume of these pollutants or their wastes, so that the final nuclear waste from the reactor material that should be stored is less hazardous. Representing almost 1.8 % of the actinide mass in spent PWR UOX fuel, the 241Am isotope (T1/2 = 433 y) is considered one of the possible candidates for incineration/transmutation. On top of that, its production rate increases within the spent fuel through the β-decay of 241Pu (T1/2 = 14.3 y). Consequently, the accurate determination of the fission reaction rate of 241Am over an extended energy range is of prime importance. In the present thesis, the 241Am(n,f) reaction cross section was measured with Μicromegas detectors at the vertical experimental area (EAR-2) of the n_TOF facility at CERN, taking advantage of the high instantaneous neutron flux and using the time-of-flight technique. For the measurement, six targets of 241Am were used with a total activity of 0.1 GBq, whereas two targets of 235U and two targets of 238U were employed as reference and served as neutron flux monitors. In this work, a detailed description of the experimental set-up is given along with the data analysis procedure that was followed. The resulting nuclear cross section data, covering a broad spectrum from the meV up to the MeV neutron energy region, are presented and compared with previous data and nuclear data evaluations. Finally, the experimental results are framed with theoretical calculations that were performed using the TALYS-1.95 code.

Για τις μελέτες σκοπιμότητας, σχεδιασμού και ευαισθησίας σε καινοτόμους πυρηνικούς αντιδραστήρες (Επιταχυντικά Συστήματα Ενισχυτών Ενέργειας -ADS και 4ης Γενιάς Αντιδραστήρες Ταχέων Νετρονίων), απαιτούνται υψηλής ακρίβειας πυρηνικά δεδομένα ενεργών διατομών, κυρίως για αντιδράσεις νετρονίων με ελάσσονες ακτινίδες. Οι νέοι αυτοί αντιδραστήρες ταχέων νετρονίων επιτρέπουν την αποτέφρωση/μεταστοιχείωση των υπαρχόντων ακτινίδων σε πυρηνικά απόβλητα υψηλής ραδιολογικής και χημικής τοξικότητας. Με την αποτέφρωση/μεταστοιχείωση, μπορεί να μειωθεί τόσο ο χρόνος ημιζωής των ραδιενεργών ισοτόπων όσο και ο όγκος αυτών των ρύπων ή των αποβλήτων τους, έτσι ώστε τα τελικά πυρηνικά απόβλητα από το υλικό των αντιδραστήρων που πρέπει να αποθηκευτούν να είναι λιγότερο επιβλαβή για το περιβάλλον. Αντιπροσωπεύοντας περίπου το 1.8 % σε αναλωμένο καύσιμο πυρηνικών αντιδραστήρων PWR UOX, το ισότοπο 241Am (T1/2 = 433 y) θεωρείται ένα από τα υποψήφια ισότοπα για αποτέφρωση/μεταστοιχείωση. Επιπλέον, ο ρυθμός παραγωγής του αυξάνεται εντός του αναλωμένου καυσίμου μέσω της β-αποδιέγερσης του 241Pu (T1/2 = 14.3 y). Κατά συνέπεια, ο ακριβής προσδιορισμός του ρυθμού αντίδρασης σχάσης του ισοτόπου 241Am σε ένα εκτεταμένο εύρος ενέργειας είναι πρωταρχικής σημασίας. Στην παρούσα διατριβή, η ενεργός διατομή της αντίδρασης 241Am(n,f) μετρήθηκε με ανιχνευτές Μicromegas στην κατακόρυφη πειραματική περιοχή (EAR-2) της εγκατάστασης n_TOF στο CERN, λαμβάνοντας ωφέλεια από την υψηλή στιγμιαία ροή νετρονίων και χρησιμοποιώντας την τεχνική του χρόνου πτήσης. Για τη μέτρηση χρησιμοποιήθηκαν έξι στόχοι 241Am με συνολική ενεργότητα 0.1 GBq, ενώ δύο στόχοι 235U και δύο στόχοι 238U χρησιμοποιήθηκαν ως στόχοι αναφοράς και χρησίμευσαν στην καταγραφή της ροής των νετρονίων. Σε αυτή την εργασία δίνεται μια λεπτομερής περιγραφή της πειραματικής διάταξης καθώς και της διαδικασίας ανάλυσης δεδομένων που ακολουθήθηκε. Τα πυρηνικά δεδομένα ενεργών διατομών που προέκυψαν, καλύπτοντας ένα ευρύ φάσμα από την meV έως την MeV ενεργειακή περιοχή νετρονίων, παρουσιάζονται και συγκρίνονται με προηγούμενα δεδομένα και αξιολογήσεις πυρηνικών δεδομένων. Τέλος, τα πειραματικά αποτελέσματα πλαισιώνονται με θεωρητικούς υπολογισμούς που πραγματοποιήθηκαν χρησιμοποιώντας τον κώδικα TALYS-1.95.