Neutron induced reactions on Ir and Au and production of isomeric states

Abstract

Neutron induced reaction cross sections are of considerable importance for technological applications such as nuclear technology, dosimetry, medicine and industry. Also, they play a significant role in Nuclear Physics and Astrophysics fundamental research. More specifically, cross section experimental data is necessary when the nuclear models need to be checked and their parameters be accurately determined. Especially, cross sections of isomeric states provide important supplementary information for the study of the compound nucleus de-excitation mechanism due to the fact that their population directly depends on the spin of the levels from which the isomeric states are fed and on the spin distribution in the continuum. For the aforementioned reasons, highly accurate nuclear data in a wide energy range, that does not exist in the databases, is needed. Thus, the purpose of the present thesis is the experimental and theoretical study of the cross sections of the Au-197(n,2n)Au-196, Ir-191(n,2n)Ir-190, Ir-191(n,3n)Ir-189 and Ir-193(n,2n)Ir-192 reactions, as well as the independent experimental cross section determination for the two isomeric states of the produced nuclei, namely the: Au-197(n,2n)Au-196m2 and Ir-191(n,2n)Ir-190m2 ones. The measurements were performed at the 5.5 MV Tandem T11/25 Accelerator Laboratory of NCSR "Demokritos" for neutron beam energies ranging from 15.3 to 20.9 MeV using the activation technique. The neutrons were produced by means of the H-3(d,n)He-4 (D-T) reaction and their energy distribution has already been studied, implementing the multiple foil activation technique. The neutron flux, which is necessary for the determination of the cross sections of the six reactions, is determined relative to the Al-27(n,α)Na-24 and Nb-93(n,2n)Nb-92m reference reaction cross sections. After the end of the irradiations, the induced activity in the target and reference foils was measured by γ-ray spectroscopy, using High Purity Germanium detectors (HPGe). The experimental measurements are accompanied by Monte Carlo simulations of the experimental setups. A combination of the MCNP5 and NeuSDesc codes is implemented for the simulation of the neutron beam transfer, while the MCNP5 code is also used in order to determine the γ-ray self-absorption in the irradiated samples. In the framework of the present thesis, a recently applied methodology was implemented for the determination of the Ir-193(n,2n)Ir-192 reaction cross section which is contaminated by the Ir-191(n,γ)Ir-192 reaction which is activated by low energy parasitic neutrons. Furthermore, the study concerning the six reactions is accompanied by theoretical cross section calculations performed in the framework of the Hauser-Feshcbach theory, using the latest versions of the EMPIRE and TALYS codes. The theoretical calculations are carried out over a wide energy, in order to reproduce several experimental reaction channels using the same parametrization, such as the (n, elastic), (n,2n), (n,3n), (n,p), (n,α) and the (n,total) ones. The reproduction of the cross section for the two isomeric states of the produced nuclei in the Au-197(n,2n)Au-196m2 and Ir-191(n,2n)Ir-190m2 reactions constitutes a significant constraint due to their enhanced sensitivity for small changes in the input parameter values.

Η μελέτη ενεργών διατομών πυρηνικών αντιδράσεων νετρονίων παρουσιάζει ιδιαίτερο ενδιαφέρον τόσο για την Βασική Έρευνα της Πυρηνικής Φυσικής και της Αστροφυσικής, όσο και για τον τομέα των Εφαρμογών στην πυρηνική τεχνολογία, τη δοσιμετρία, την ιατρική και τη βιομηχανία. Πιο συγκεκριμένα, τα πειραματικά δεδομένα ενεργών διατομών είναι αναγκαία για τον έλεγχο των πυρηνικών μοντέλων και τον ακριβή προσδιορισμό των παραμέτρων τους. Ιδιαίτερα οι ενεργές διατομές των ισομερών καταστάσεων παρέχουν πληροφορίες για τη μελέτη του μηχανισμού αποδιέγερσης του σύνθετου πυρήνα, λόγω του ότι ο εποικισμός τους εξαρτάται άμεσα από το σπίν των ενεργειακών σταθμών που τροφοδοτούν τις ισομερείς καταστάσεις καθώς και από την κατανομή των σπίν στην περιοχή του συνεχούς. Για αυτούς τους λόγους χρειάζονται πυρηνικά δεδομένα υψηλής ακρίβειας σε μεγάλο ενεργειακό φάσμα, που σήμερα δεν υπάρχουν στις βάσεις δεδομένων. Έτσι, σκοπός της παρούσας διατριβής είναι η πειραματική και θεωρητική μελέτη των ενεργών διατομών των αντιδράσεων Au-197(n,2n)Au-196, Ir-191(n,2n)Ir-190, Ir-191(n,3n)Ir-189 και Ir-193(n,2n) Ir-192 με τη μέθοδο της ενεργοποίησης, καθώς και ο ανεξάρτητος πειραματικός προσδιορισμός των ενεργών διατομών για τις δύο ισομερείς στάθμες των παραγόμενων πυρήνων: Au-197(n,2n)Au-196m2 και Ir-191(n,2n)Ir-190m2. Οι πειραματικές μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν στο Εργαστήριο του Επιταχυντή 5.5 MV Tandem T11/25 του ΕΚΕΦΕ "Δημόκριτος" για ενέργειες δέσμης νετρονίων από 15.3 έως 20.9 MeV, με τη μέθοδο της ενεργοποίησης. Η παραγωγή των νετρονίων έγινε μέσω της αντίδρασης H-3(d,n)He-4 (D-T) και η ενεργειακή κατανομή τους έχει ήδη μελετηθεί, μέσω της μεθόδου πολλαπλής ενεργοποίησης (multiple foil activation). Η ροή των νετρονίων, η οποία είναι απαραίτητη για τον προσδιορισμό της ενεργού διατομής των έξι αντιδράσεων, υπολογίζεται μέσω των ενεργών διατομών αντιδράσεων αναφοράς: Al-27(n,α)Na-24 και Nb-93(n,2n)Nb-92m. Μετά το πέρας των ακτινοβολήσεων, η ενεργότητα των υπό μελέτη δειγμάτων και των στόχων αναφοράς μετρήθηκε μέσω φασματοσκοπίας-γ με ανιχνευτές υπερκαθαρού γερμανίου (HPGe). Τις πειραματικές μετρήσεις συνόδευσαν Monte Carlo προσομοιώσεις των πειραματικών διατάξεων. Συνδυάστηκαν οι κώδικες NeuSDesc και MCNP5 για την προσομοίωση της διάδοσης της δέσμης των νετρονίων, ενώ MCNP5 προσομοιώσεις χρησιμοποιήθηκαν επίσης, για τον προσδιορισμό της ενδοαπορρόφησης των ακτίνων-γ μέσα στα ακτινοβοληθέντα δείγματα. Στα πλαίσια της παρούσας διατριβής, μία πρόσφατα εφαρμοσμένη μέθοδος χρησιμοποιήθηκε για τον προσδιορισμό της ενεργού διατομής της αντίδρασης Ir-193(n,2n)Ir-192, η οποία μολύνεται από την αντίδραση Ir-191(n,γ)Ir-192 που ενεργοποιείται από χαμηλοενεργειακά, παρασιτικά νετρόνια. Επιπλέον, υλοποιήθηκαν θεωρητικοί υπολογισμοί των ενεργών διατομών των έξι αντιδράσεων ενδιαφέροντος, στα πλαίσια της θεωρίας Hauser-Feshcbach, χρησιμοποιώντας τις τελευταίες εκδόσεις των κωδίκων EMPIRE και TALYS. Οι θεωρητικοί υπολογισμοί πραγματοποιήθηκαν για ένα μεγάλο εύρος ενεργειών, με σκοπό χρησιμοποιώντας τις ίδιες παραμέτρους, να γίνει η αναπαραγωγή της ενεργού διατομής για διάφορα κανάλια αντιδράσεων, όπως (n, elastic), (n,2n), (n,3n), (n,p), (n,α) και (n,total). Η αναπαραγωγή των ενεργών διατομών των αντιδράσεων που οδηγούν σε ισομερείς καταστάσεις, Au-197(n,2n)Au-196m2 και Ir-191(n,2n)Ir-190m2, συνέστησε σημαντικό περιορισμό στους θεωρητικούς υπολογισμούς, λόγω της μεγάλης ευαισθησίας τους σε μικρές αλλαγές των τιμών των παραμέτρων εισόδου (input parameters).