Superconductor/piezoelectric artificial structures: physical mechanisms and possible applications

Abstract

Electrically controlled piezoelectric strain can be used as a parameter that modifies the superconducting properties in a new class of artificial structures that consist of a piezoelectric material and a superconducting thin film. The artificial structures that are studied in this PhD Thesis, are composed of two superconducting thin films of Nb sputtered on both surfaces of a piezoelectric macroscopic crystals of (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-xPT) and the final configuration is described as Nb/PMN-xPT/Nb. Prior to the specific experiments, where an electric field (Eex) is applied to the artificial structures Nb/PMN-xPT/Nb, special emphasis was paid on the preparation of Nb thin films with high superconducting quality and also on the thorough characterization of Nb films and of PMN-xPT crystals. Regarding the preparation of Nb films, the depositions have been performed by employing a rigorous protocol that optimizes the vacuum conditions in the chamber through the utilization of a home-made cryotrap method. As part of characterization, exploratory experiments have been performed in similar artificial structures that consist of Co ferromagnetic films sputtered on both surfaces of PMN-xPT crystals. In particular, these artificial structures (Co/PMN-xPT/Co) allow the comparative study of the piezoelectrically-modified magnetic properties of Co films at various temperatures from 300 K down to 10 K and hence their study provide sufficient experimental evidences regarding the effectiveness of piezoelectric strain at low temperatures. The experimental results reveal that the thermal energy (kβT) plays an important role in these artificial structures, since the maximum piezoelectric modulation of the coercive field (saturation magnetization) is -9.4 % (-4.0 %) at T=10 K and progressively faints as temperature increases at T=300 K. Moreover, the study of the piezoelectric modification of remanent magnetization evidences a possible coupling behavior between the ferromagnetic domains and the ferroelectric domains. After the thorough characterization of the different ingredients that compose the artificial structures Nb/PMN-xPT/Nb, the superconducting properties of Nb films are explored upon the systematic variation of the Eex. In general, the application of Eex in these artificial structures causes primarily the deformation of the PMN-xPT crystal, which is penetrated to the adjacent Nb films and thus indirectly deforms them. This indirect and controllable deformation of Nb films by means of Eex has two main consequences that cause the modification of superconductivity. At first the induced piezoelectric strain modifies the phonon branches and the interaction potential of the electrons in Nb films, thus affecting critical temperature (Tc) and secondly it changes considerably the pinning landscape of flux lines, thus affecting critical current density (Jc). Regarding the piezoelectric modification of Tc, two experimental parameters have been examined. The first parameter is the piezoelectric ability of PMN-xPT crystals and this parameter has been involved by using PMN-xPT crystals with different composition x (one with x=0.31 and another one with x=0.27). Specifically, in artificial structures consisting of PMN-0.31PT and Nb films with thickness 15 nm (20 nm) the maximum reduction of Tc is equal to -400 mK (-200 mK), while by using the less piezoelectrically effective PMN-0.27PT the respective reduction of Tc is equal to -200 mK (-80 mK). The second parameter is the thickness of the Nb films, since the induced piezoelectric strain has a finite penetration depth in Nb films and thus it affects less part of Nb film’s interior as their thickness increases. For this investigation a series of artificial structures consisting of PMN-0.31PT crystals have been prepared by varying the thickness of Nb films between 15 and 100 nm and the results show that the maximum reduction of Tc is degraded progressively upon increasing the thickness of Nb films. Regarding the piezoelectric modification of Jc, two artificial structures consisting of PMN-0.31PT and of Nb films with thicknesses 50 and 100 nm have been examined, where the increase of thickness degrades the magnitude of the piezoelectric modulation of Jc. In order to explore the underlying mechanisms that are involved in these artificial structures (regarding the piezoelectric modification of both Tc and Jc), two phenomenological approaches have been proposed. Starting from the standard expressions of Tc and Jc, the strain (S) is introduced appropriately into the strain sensitive terms of them leading to the expressions Tc(S) and Jc(S) and by incorporating these expressions with the constitutive relations of piezoelectricity S(Eex), we obtain the final expressions of Tc(Eex) and Jc(Eex). The final expressions are given in a suitable form, which can be employed not only to model the experimental data but also to investigate the piezoelectric modification of the microscopic parameters of superconductivity. Another experimental parameter that has been included in the study of the piezoelectric modification of both Tc and Jc is the surface roughness of the PMN-0.31PT substrates. The experimental results show that the piezoelectric modification of Tc is not affected by the surface roughness of the substrate; however in the case of the piezoelectric modification of Jc the combined action of both strain and surface roughness tuned through the applied Eex, promotes the creating mechanism of thermo-magnetic instabilities that ultimately degrades JC upon the application of Eex. Finally, the results of this PhD Thesis establish clearly the controllable modification of superconductivity in Nb/PMN-xPT/Nb artificial structures by simply changing Eex and provide sufficient experimental evidences for the future utilization of these artificial structures in sensor devices implemented at cryogenic conditions.

Η ηλεκτρικά ελεγχόμενη πιεζοηλεκτρική μηχανική τάση μπορεί να χρησιμοποιηθεί ως μια παράμετρος που δύναται να τροποποιήσει τις υπεραγώγιμες ιδιότητες σε μια νέα κατηγορία τεχνητών δομών που αποτελούνται από ένα πιεζοηλεκτρικό υπόστρωμα και ένα υπεραγώγιμο υμένιο. Οι τεχνητές δομές που μελετώνται σε αυτή τη διδακτορική διατριβή αποτελούνται από δύο υπεραγώγιμα υμένια Νιοβίου (Nb) εναποτεθημένα στις ελεύθερες επιφάνειες πιεζοηλεκτρικών κρυστάλλων (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 (PMN-xPT) και αυτές σημειώνονται ως Nb/PMN-xPT/Nb. Πριν από τη διεξαγωγή των πειραμάτων όπου ένα εξωτερικό ηλεκτρικό πεδίο (Eex) εφαρμόζεται στις τεχνητές δομές Nb/PMN-xPT/Nb, δόθηκε ιδιαίτερη έμφαση στην προετοιμασία υμενίων Nb υψηλής υπεραγώγιμης ποιότητας καθώς και στο χαρακτηρισμό των συστατικών που τις απαρτίζουν. Αναφορικά με την προετοιμασία των λεπτών υμενίων Nb, οι εναποθέσεις εκτελέστηκαν εφαρμόζοντας ένα κατάλληλο πρωτόκολλο που βελτιστοποιεί τις συνθήκες κενού του θαλάμου χρησιμοποιώντας μια αυτοσχέδια κρυοπαγίδα. Για να μελετηθεί η αποδοτικότητα της πιεζοηλεκτρικής μηχανικής τάσης σε χαμηλές θερμοκρασίες πραγματοποιήθηκαν διερευνητικά πειράματα σε παρόμοιες τεχνητές δομές, οι οποίες αποτελούνται από σιδηρομαγνητικά υμένια Κοβαλτίου (Co), υπό την εφαρμογή Eex. Αυτές οι τεχνητές δομές επιτρέπουν τη συγκριτική μελέτη των πιεζοηλεκτρικά τροποποιημένων μαγνητικών ιδιοτήτων των υμενίων Co σε διάφορες θερμοκρασίες (από τους 300 Κ έως τους 10 Κ), δίνοντας σαφείς αποδείξεις για την έντονη επίδραση της μηχανικής τάσης σε χαμηλές θερμοκρασίες. Συγκεκριμένα, η μέγιστη πιεζοηλεκτρική τροποποίηση του συνεκτικού πεδίου (της μαγνήτισης κόρου) στους 10 Κ είναι ίση με -9,4 % (-4,0 %) και σταδιακά εξασθενεί καθώς η θερμοκρασία αυξάνεται, αποδεικνύοντας ότι η θερμική ενέργεια διαδραματίζει σημαντικό ρόλο σε αυτές τις τεχνητές δομές. Επιπλέον, η μελέτη της πιεζοηλεκτρικής τροποποίησης της παραμένουσας μαγνήτισης έδειξε ότι σε αυτές τις τεχνητές δομές είναι πιθανή η σύζευξη μεταξύ των σιδηρομαγνητικών τομέων των υμενίων Co με τους σιδηροηλεκτρικούς τομείς των υποστρωμάτων PMN-xPT. Ολοκληρώνοντας το χαρακτηρισμό των επιμέρους συστατικών που απαρτίζουν τις τεχνητές δομές Nb/PMN-xPT/Nb, μελετήθηκε λεπτομερώς η τροποποίηση των υπεραγώγιμων ιδιοτήτων των υμενίων Νb υπό την εφαρμογή Eex. Γενικότερα, στις τεχνητές δομές Nb/PMN-xPT/Nb η εφαρμογή Eex προκαλεί τη μηχανική παραμόρφωση του PMN-xPT, η οποία διεισδύει στα εναποτεθημένα υμένια Nb προκαλώντας την έμμεση παραμόρφωσή τους. Αυτή η έμμεσα ελεγχόμενη μηχανική παραμόρφωση των υμενίων Nb έχει δύο κύριες συνέπειες στις υπεραγώγιμες ιδιότητες τους. Αρχικά τροποποιεί τους φωνονικούς κλάδους καθώς και το δυναμικό αλληλεπίδρασης των ηλεκτρονίων στην υπεραγώγιμη κατάσταση επιδρώντας έτσι στην κρίσιμη θερμοκρασία (Tc) των υμενίων Nb και δεύτερον τροποποιεί τα σημεία δέσμευσης φλαξονίων επιδρώντας έτσι στην κρίσιμη πυκνότητα ρεύματος (Jc) των υμενίων Nb. Για την πιεζοηλεκτρική τροποποίηση της Tc εξετάζεται η επίδραση δύο πειραματικών παραμέτρων. Η πρώτη παράμετρος είναι η πιεζοηλεκτρική ικανότητα των υποστρωμάτων PMN-xPT στην τροποποίηση της Tc, η οποία εξετάζεται χρησιμοποιώντας κρυστάλλους διαφορετικής στοιχειομετρίας (x) άρα και πιεζοηλεκτρικής ικανότητας (x=0,31 και x=0,27). Συγκεκριμένα, στις τεχνητές δομές που αποτελούνται από PMN-0,31PT και υμένια Nb πάχους 15 nm (20 nm) η μέγιστη μείωση της TC είναι ίση με -400 mK (-200 mK), ενώ στην περίπτωση των τεχνητών δομών που αποτελούνται από PMN-0,27PT η αντίστοιχη μείωση της Tc είναι ίση με -200 mK (-80 mK). Η δεύτερη παράμετρος που μελετάται είναι η επίδραση του πάχους των υμενίων Nb, όπου προετοιμάστηκε μια σειρά τεχνητών δομών που αποτελούνται από κρυστάλλους PMN-0,31PT και από υμένια Nb με πάχη μεταξύ 15 και 100 nm. Αυτή η μελέτη έδειξε ότι η πιεζοηλεκτρική τροποποίηση της Tc εξασθενεί σταδιακά με την αύξηση του πάχος των υμενίων Nb. Για τη μελέτη της πιεζοηλεκτρικής τροποποίηση της Jc διερευνήθηκαν δύο τεχνητές δομές που αποτελούνται από PMN-0,31PT και υμένια Nb πάχους 50 και 100 nm και τα αποτελέσματα αυτής της μελέτης έδειξαν ότι η πιεζοηλεκτρική τροποποίηση του Jc εξασθενεί με την αύξηση του πάχους των υμενίων Nb. Για τη θεωρητική μελέτη των πειραματικών αποτελεσμάτων της πιεζοηλεκτρικής τροποποίησης τόσο της Tc όσο και της Jc σε αυτές τις τεχνητές δομές προτείνονται δύο φαινομενολογικές προσεγγίσεις, οι οποίες εσωκλείουν τα ιδιαίτερα χαρακτηριστικά των διαφορετικών συστατικών. Ξεκινώντας από τις θεωρητικές εκφράσεις των Tc και Jc εισάγεται η μηχανική τάση (S) σε κατάλληλους όρους αυτών, με αποτέλεσμα να προκύπτουν οι σχέσεις Tc(S) και Jc(S). Εισάγοντας σε αυτές τις εκφράσεις τη σχέση S(Eex) που περιγράφει τις ηλεκτρο-μηχανικές ιδιότητες των PMN-xPT προκύπτουν οι τελικές εκφράσεις Tc(Eex) και Jc(Eex). Τέλος, εξετάζεται πειραματικά η επίδραση της επιφανειακής μορφολογίας των υποστρωμάτων PMN-0,31PT στην πιεζοηλεκτρική τροποποίηση τόσο της Tc όσο και της Jc. Αποδεικνύεται ότι η επιφανειακή τραχύτητα δεν επιδρά στην πιεζοηλεκτρική τροποποίηση της Tc, ενώ αντίθετα στην περίπτωση της πιεζοηλεκτρικής τροποποίησης της Jc η υψηλή επιφανειακή τραχύτητα και η μεταβολή της κατά την εφαρμογή Eex προάγει το μηχανισμό δημιουργίας των θερμο-μαγνητικών ασταθειών, οι οποίες υποβαθμίζουν την Jc. Τα αποτελέσματα αυτής της διατριβής αποδεικνύουν την ελεγχόμενη μεταβολή της υπεραγωγιμότητας σε τεχνητές δομές Nb/PMN-xPT/Nb κατά την εφαρμογή Eex και υποδεικνύουν τη κατασκευή κατάλληλων τεχνητών δομών που μπορούν να χρησιμοποιηθούν σε διατάξεις που λειτουργούν σε κρυογενικές συνθήκες.