Διεπιφάνειες, ατέλειες και πεδία παραμόρφωσης σε κραματικές και στρωματικές ετεροδομές-νανοδομές σύνθετων ημιαγωγών

Abstract

The present PhD thesis comprises the study of the structural properties of (0001) InGaN epitaxial layers with high indium contents. Such III-nitride compound semiconductor alloys show special promise for high efficiency photovoltaics and for advanced optoelectronics applications such as light-emmiting diodes (LEDs) and lasers covering the spectral range from the UV to the IR. We considered thick epitaxial layers as well as quantum wells, interlayers, and InN/GaN superlattices. The latter also show promise for applications as topological insulators (TIs). This field promises novel applications in spintronics and quantum computing. We also considered the structural properties of two-dimensional (2D) compound semiconductors and TIs belonging to the group of selenides, that have been deposited epitaxially III-nitride templates, in particular (0001) AlN. We have studied the interfacial properties and nanoscale elastoplastic behavior using transmission electron microscopy (TEM) methods. Image simulations and quantitative nanoscale strain analysis using electron diffraction, geometrical phase analysis (GPA) and the peak finding method were employed. The topological theory for a priori and a posteriori characterization of defects was also used.The structural properties of high-indium content InGaN epilayers were studied by varying the growth conditions and the type of substrate. Special emphasis was given in the structural and chemical characterization of a self-formed sequestration InGaN layer, being the boundary for the onset of threading dislocations and basal stacking fault introduction. TEM, STEM, GPA and EDXS were employed for this analysis. Furthermore, a defect nanomechanism in both low and high misfit III-Nitride heterostructures was identified. In particular, a mechanism describing the nucleation of a-type threading dislocations from basal stacking faults was analyzed combining (HR)TEM characterization, GPA, nodal balance diagrams and topological theory. InGaN interlayers, InGaN quantum wells, and InN/GaN short period superlattices were also studied. The main issues were the indium incorporation efficiency in relation to the QW thickness, the strain relaxation, and the chemical/strain distribution. To this end, we have employed HRTEM and HRSTEM observations combined with nanoscale analysis by peak finding and GPA. Finally, we determined the structural properties of 2D selenide compound semiconductors integrated with III-Nitrides through deposition on (0001)AlN templates. In particular, the interfacial properties, epitaxial growth, and structural defects of direct bandgap 2D semiconductors MoSe2 and HfSE2, and the topological insulator Bi2Se3 were studied, either in the form of single or composite epilayers that combined multiple selenide components. Image simulation of HRTEM observations was crucial for the structural identification of nanostructures that were only a few monolayers thick.

Η διδακτορική διατριβή περιλαμβάνει τη μελέτη των δομικών ιδιοτήτων επιταξιακών υμενίων (0001) InGaN με υψηλές συγκεντρώσεις ινδίου. Αυτά τα κράματα των III-Ν σύνθετων ημιαγωγών είναι ιδιαίτερα σημαντικά για εφαρμογές φωτοβολταϊκών στοιχείων υψηλής απόδοσης, καθώς και για προηγμένες οπτοηλεκτρονικές διατάξεις LED και λέιζερ που αποδίδουν σε όλη τη φασματική περιοχή από το κοντινό υπεριώδες έως το υπέρυθρο. Εξετάστηκαν τόσο παχέα υμένια InGaN όσο και εσωτερικά στρώματα και κβαντικά φρέατα InGaN καθώς και υπερδομές InN/GaN. Οι τελευταίες παρουσιάζουν ενδιαφέρον για εφαρμογές ως τοπολογικοί μονωτές σε spintronics και κβαντικούς υπολογιστές. Μελετήσαμε επίσης τις δομικές ιδιότητες δισδιάστατων (2D) σύνθετων ημιαγωγών και τοπολογικών μονωτών ενώσεων του σεληνίου, που είχαν εναποτεθεί επιταξιακά σε υποστρώματα (0001) AlN. Αναλύθηκαν οι δομικές ιδιότητες και η ελαστοπλαστική συμπεριφορά στη νανοκλίμακα με τη χρήση μεθόδων ηλεκτρονικής μικροσκοπίας διέλευσης (TEM). Χρησιμοποιήθηκαν υπολογιστικές προσομοιώσεις εικόνας και ποσοτική ανάλυση της παραμορφωσιακής κατάστασης στη νανοκλίμακα με τη βοήθεια περίθλασης ηλεκτρονίων, ανάλυση γεωμετρικής φάσης (GPA) και μέθοδο προσδιορισμού μεγίστων έντασης (PF) σε εικόνες υψηλής διακριτικής ικανότητας. Επιπλέον εφαρμόστηκε τοπολογική θεωρία και τον a priori και a posteriori χαρακτηρισμό των δομικών ατελειών.Οι δομικές ιδιότητες των υμενίων InGaN υψηλής περιεκτικότητας ινδίου μελετήθηκαν σε σχέση με τις συνθήκες ανάπτυξης και τον τύπο του υποστρώματος. Δόθηκε ιδιαίτερη έμφαση στο δομικό και χημικό χαρακτηρισμό ενός αυθόρμητα σχηματισμένου στρώματος διαχωρισμού το οποίο αποτελεί το σύνορο για την εισαγωγή εκτεταμένης πλαστικής παραμόρφωσης διαμέσου της πυρηνοποίησης σφαλμάτων επιστοίβασης και νηματοειδών εξαρμόσεων. Για την ανάλυση χρησιμοποιήθηκα μέθοδοι TEM, STEM, GPA και EDXS.Επιπρόσθετα, ταυτοποιήθηκε ένας μηχανισμός εισαγωγής ατελειών σε ετεροδομές III-N τόσο χαμηλής όσο και υψηλής κραματικής σύστασης. Συγκεκριμένα, αναλύθηκε μηχανισμός εισαγωγής νηματοειδών εξαρμόσεων από σφάλματα επιστοίβασης, συνδυάζοντας παρατηρήσεις (HR)TEM, GPA, και τοπολογική ανάλυση.Μελετήθηκαν επίσης ενδιάμεσα στρώματα και κβαντικά φρέατα InGaN όπως και υπερδομές InN/GaN μικρής περιόδου. Τα κύρια θέματα αφορούσαν την απόδοση της ενσωμάτωσης του ινδίου σε σχέση με το πάχος της νανο-ετεροδομής, της αφηρέμηση της παραμόρφωσης και την κατανομή του πεδίου της, καθώς και την κατανομή της χημικής σύστασης. Για το σκοπό αυτό χρησιμοποιήθηκαν παρατηρήσεις HRTEM και HRSTEM σε συνδυασμό με αναλύσεις GPA και PF. Τέλος, προσδιορίστηκαν οι δομικές ιδιότητες δισδιάστατων επιταξιακών ημιαγωγών ενώσεων του σεληνίου που είχαν αναπτυχθεί σε υποστρώματα ΙΙΙ-Ν. Συγκεκριμένα, προσδιορίστηκαν οι διεπιφανειακές δομές, η επιταξιακή ανάπτυξη και οι δομικές ατέλειες 2D ημιαγωγών άμεσου ενεργειακού χάσματος, και συγκεκριμένα των MoSe2 και HfSE2, καθώς και του τοπολογικού μονωτή Bi2Se3 τόσο υπό μορφή απλών υμενίων όσο και σύνθετων συνδυασμών αυτών. Για την ανάλυση νανοδομών πάχους μόλις μερικών ατομικών επιπέδων εφαρμόστηκε εκτεταμένη προσομοίωση των εικόνων HRTEM.