Μελέτη της ηλεκτρικής αγωγιμότητας μονοδιαστάτων ατάκτων συστημάτων: εφαρμογή στο DNA και άλλες συναφείς δομές

Abstract

In the present thesis, we investigate the effect of the temperature and the electric field on the electrical conductivity of one-dimensional (1D) disordered systems due to phonon-assisted hopping of small polarons. The microscopic transport mechanism is treated within the framework of the Generalized Molecular Crystal Model and the Kubo formula. Percolation theoretical arguments lead to analytical expressions for the macroscopic behavior of the electrical conductivity and the maximum hopping distance, taking into account the effect of correlations, at high (multiphonon-assisted hopping) and low (few phonon-assisted hopping) temperatures, under the influence of low electric fields (ohmic behavior). The analytical results obtained are applied to the experimental data reported on the strong temperature dependance of the electrical conductivity of DNA molecules, observed at high temperatures. Our results reproduce satisfactorily the experimental data reported on λ − DNA and poly(dA)-poly(dT) DNA molecules, considering DNA as a one-dimensional disordered molecular wire in which small polarons are the charge carriers, and the estimated values for the maximum hopping distances indicate that correlation effects are probably responsible for the long range charge transport observed in DNA. Analytical expressions for the temperature and the (moderate) electric field dependance of the conductivity and the maximum hopping distance, at high and low temperatures, are also obtained. Our results are successfully applied to recent experimental findings on 1D polydiacetylene (PDA-PTS) samples for a wide temperature range and moderate electric fields. Our theoretical analysis reveals the effect of correlations on the non-ohmic behavior of the small polaron hopping conductivity. Finally, our theoretical analysis is generalized in order to investigate the effect of electric fields of any intensity on the behavior of the electrical conductivity, and especially the effect of strong electric fields, along with the temperature. Takinginto account the directionality imposed by the electric field on the transport mechanism, we investigate, applying numerical calculations, the behavior of the conductivity under the influence of strong electric fields. The competitive role of the electric field and the temperature, for high and low temperatures, is revealed. The influence of the density of states and the localization length on the small polaron hopping conductivity in 1D disordered systems is also presented.

Αντικείμενο της παρουσιαζόμενης διατριβής είναι η μελέτη της ηλεκτρικής αγωγιμότητας μονοδιαστάτων ατάκτων συστημάτων στα οποία η μεταφορά φορτίου γίνεται με άλματα μικρών πολαρονίων. Παρουσιάζεται μια ολοκληρωμένη θεωρητική διερεύνηση, για τον αναλυτικό υπολογισμό της εξάρτησης της ηλεκτρικής αγωγιμότητας ενός άτακτου συστήματος και της μέγιστης απόστασης μετάβασης, από την θερμοκρασία, για χαμηλής έντασης (ωμική συμπεριφορά) ως και μέτριας έντασης (μη-ωμική συμπεριφορά) εφαρμοζόμενα ηλεκτρικά πεδία. Αναδεικνύεται ο ρόλος των συσχετισμών διαδοχικών αλμάτων και δίνεται μια συνεπής ερμηνεία της πειραματικά παρατηρούμενης εξάρτησης της ηλεκτρικής αγωγιμότητας, τόσο από τη θερμοκρασία στο DNA, όσο και από το ηλεκτρικό πεδίο σε μονοδιάστατα πολυμερή. Παράλληλα, μια γενικευμένη θεωρητική ανάλυση, για οποιασδήποτε έντασης ηλεκτρικό πεδίο, αποκαλύπτει, μέσω αριθμητικών υπολογισμών, την αλληλοσυσχέτιση της επίδρασης του ηλεκτρικού πεδίου και της θερμοκρασίας στη συμπεριφορά της ηλεκτρικής αγωγιμότητας, ιδιαίτερα για υψηλής έντασης ηλεκτρικά πεδία, καθώς και την επίδραση της πυκνότητας καταστάσεων και της χωρικής έκτασης της κυματοσυνάρτησης του μικρού πολαρονίου, τόσο σε υψηλές όσο και σε χαμηλές θερμοκρασίες.