Dosimetric characterization of materials with applications on archaeometry and retrospective dosimetry

Abstract

The purpose of this work is to investigate the influence of thermal quenching in quartz luminescence for the application of quartz in dating of archaeological and geological samples. Additionally, it supports to bring precise results when quartz is used for accidental and retrospective dosimetric applications. The information delivered in the present work corresponds to the theoretical study of thermal quenching as well as experimental study on the natural and artificial quartz samples via heating rates within the range 0.25 to 20K/s. The experimental is concentrated on determination of prevalent pair of thermal quenching parameters. It was followed to by the attempt of reconstruction of thermally quenched glow curve. This dissertation is organized in the following manner. Chapter 1 entitled basic introduction of interaction of matter with radiation especially with photon, neutron and charged particles. Chapter 2 entitled basic concepts of TL model, discussion of glow curve, expressions and tools used in the context of thermally stimulated luminescence (TL). This chapter can be read independently. The chapter is opened with a discussion of shapes of TL associated with a trap center and a recombination center. It includes an analysis developed to determine the trapped charge carrier distribution using TL techniques. Some of its basic terminologies of TL are attached in the title appendix after references.The theoretical aspect of thermal quenching which exist in all TL dosimeter is well explained with the help of different models of thermal quenching. The mechanism of thermal quenching described in different models in the existing literature is summarized. The thermal quenching in quartz is also discussed in brief. Chapter 3 gives detail information about quartzes and their luminescence properties. This chapter can be read independently to have a general view of luminescence of quartz. The luminescence properties in quartz are attributed by creation of defects due to irradiation. In this context various defects presents in quartzes are presented on the basis of available literature on quartz. The various fields where luminescence properties of quartzes are applicable are highlighted. The application of quartz in various sectors archeology (dating and authenticity testing), geology, accidental dosimetry and retrospective dosimetry are briefly discussed. Chapter 4 deals for experimental equipment, its operation mode, various units of Risø systems; irradiation chamber (source unit 90Sr), heating system, light detection system and function of all the other necessary additional adjustments like nitrogen flow (for inert atmosphere). The criteria for selecting filters and sample preparation are also included in this chapter. The chapter 5 is based on numerical simulation of influence of thermal quenching in various TL parameters which can be evaluated from experimental glow curve of quartz; peak height, peak integral and methods of evaluation of TL trapping parameters. It also provides valuable information for a) evaluation of thermally quenching parameters (W, C) b) shift of peak maximum temperature (due to thermal quenching), c) the influence on the symmetry factor d) the kinetics order of the glow-peak and e) influence of thermal quenching on the activation energy via different methods of evaluating trapping parameters. The chapter 6 corresponds to investigation of thermal quenching parameters, C and W, of quartz and their single pair of prevalence values of W and C. Searching of prevalent values of the thermal quenching parameters i.e. the activation energy W and the dimensionless parameter C from the quartz samples of various origins. The observations of influence of thermal quenching parameters were analyzed from quartz samples annealed at different temperature. One new set of thermal quenching parameters were observed which we named as intermediate group of thermal quenching parameters. However, the prevalence pair of thermal quenching parameters of quartz was observed within the narrow range of values of W and C. The evaluation of thermal quenching parameters from natural signals of various quartzes was not able to depict particular prevalent pair of thermal quenching parameters due to their positions in vary high temperature region. Finally the prevalent pair of thermal quenching parameters were selected which satisfy the entire glow peaks of glow curves. These details will be the crucial in the applied fields of TL and OSL such as dating, authenticity testing, archaeological and geological study. The chapter 7 includes the reconstruction attempt of thermoluminescence glow curve of quartz samples. It depicts the reconstruction of thermoluminescence glow curve of quartz which deserves different sets of thermal quenching parameters. The consistency of the reconstructed thermoluminescence glow peaks was observed by retransforming to quenched glow peaks. It was followed by separate analysis to observe consistency in their shape of glow peaks (in peak height, glow peak area and symmetry factor of glow peak) and trapping parameters with that of experimental quenched glow peaks. This study exhibit the reconstruction attempt was successful to provide alternative way to evaluate trapping parameters of thermoluminescence glow curve.

Σκοπό της διατριβής αποτελεί η μελέτη της θερμικής απόσβεσης (thermal quenching) του σήματος της φωταύγειας του χαλαζία και των επιπτώσεων του στη χρονολόγηση αρχαιολογικών και γεωλογικών ευρημάτων. Οι πληροφορίες που περιέχονται στην παρούσα διατριβή προέρχονται τόσο από την θεωρητική προσομοίωση του φαινομένου της θερμικής απόσβεσης όσο και από την πειραματική μελέτη που πραγματοποιήθηκε σε δείγματα φυσικού και τεχνητού χαλαζία εφαρμόζοντας την μέθοδο των διαφορετικών ρυθμών θέρμανσης (που κυμαίνονται από 0,25 έως 20K / s). Κατόπιν της μελέτης αυτής, επιβεβαιώθηκε το θεωρητικό μοντέλο που περιγράφει το φαινόμενο, όπως και καθορίστηκαν οι τιμές μιας σειράς παραμέτρων στα πλαίσια του παραπάνω μοντέλου. Τέλος, επιχειρήθηκε μια διόρθωση-ανακατασκευή των φωτοκαμπυλών στις οποίες παρατηρείται το φαινόμενο ώστε να επιτευχθεί η πραγματική μορφή της φωτοκαμπύλης. Η διατριβή είναι δομημένη κατά τον ακόλουθο τρόπο. Το Κεφάλαιο 1 με τίτλο βασική εισαγωγή στην αλληλεπίδραση της ύλης με την ακτινοβολία, ιδίως με φωτόνια, νετρόνια και φορτισμένα σωματίδια. Το Κεφάλαιο 2 με τίτλο βασικές έννοιες του μοντέλου της TL, ανάλυση της φωτοκαμπύλης , εκφράσεις και εργαλεία που χρησιμοποιούνται στα πλαίσια της θερμικώς προτρεπόμενης φωταύγειας (TL). Το κεφάλαιο ξεκινά με μια ανάλυση των σχημάτων της TL που συνδέονται με το μοντέλο ενός κέντρου-παγίδας και ενός κέντρου ανασύνδεσης. Μερικές από τις βασικές ορολογίες της TL επισυνάπτονται στο παράρτημα με τον ανάλογο τίτλο μετά από τις αναφορές. Εξηγείται επαρκώς η θεωρητική μελέτη της θερμικής απόσβεσης που υπάρχει σε όλα τα δοσίμετρα TL. Ο μηχανισμός της θερμικής απόσβεσης περιγράφεται μέσω διαφορετικών μοντέλων της υπάρχουσας βιβλιογραφίας και παρουσιάζεται συνοπτικά. Το Κεφάλαιο 3 δίνει λεπτομερείς πληροφορίες σχετικά με το υλικό του χαλαζία και τις φωταυγειακές του ιδιότητες. Οι φωταυγειακές ιδιότητες του χαλαζία αποδίδονται στη δημιουργία ατελειών που οφείλονται στην ακτινοβολία. Στο πλαίσιο αυτό οι διάφορες ατέλειες στους χαλαζίες παρουσιάζονται βάσει της διαθέσιμης βιβλιογραφίας. Τονίζονται τα διάφορα πεδία δοσιμετρίας στα οποία οι φωταυγειακές ιδιότητες του χαλαζία μπορούν να εφαρμοστούν. Η εφαρμογή του χαλαζία σε διάφορους τομείς όπως αρχαιολογία (χρονολόγηση και έλεγχο αυθεντικότητας), γεωλογία, δοσιμετρία ατυχημάτων και δοσιμετρία αναφοράς περιγράφονται εν συντομία. Το Κεφάλαιο 4 αναφέρει τον πειραματικό εξοπλισμό, τον τρόπο λειτουργίας του και τα μέρη από τα οποία αποτελείται το σύστημα Risø, δηλαδή θάλαμος ακτινοβόλησης ( πηγή 90Sr), σύστημα θέρμανσης, σύστημα ανίχνευσης φωτός και λειτουργία όλων των άλλων αναγκαίων πρόσθετων προσαρμογών όπως η ροή του αζώτου (για αδρανή ατμόσφαιρα). Τα κριτήρια για την επιλογή των φίλτρων ανίχνευσης και η προετοιμασία του δείγματος, επίσης, περιλαμβάνονται στο κεφάλαιο αυτό. Το κεφάλαιο 5 βασίζεται στην αριθμητική προσομοίωση της επίδρασης της θερμικής απόσβεσης σε διάφορες παραμέτρους TL, όπως το ύψος των κορυφών και το ολοκλήρωμα της κορυφής. Παρέχει πολύτιμες πληροφορίες για α) την αξιολόγηση των παραμέτρων της θερμικής απόσβεσης (W και C), β) τη μετατόπιση του μεγίστου της κορυφής, γ) την επίδραση στον παράγοντα συμμετρίας, δ) την τάξη κινητικής της φωτοκορυφής και ε) την επιρροή της θερμικής απόσβεσης επί της ενέργειας ενεργοποίησης μέσω διαφορετικών μεθόδων υπολογισμού των παραμέτρων παγίδευσης. Το κεφάλαιο 6 αντιστοιχεί στη μελέτη των παραμέτρων της θερμικής απόσβεσης, W και C, του χαλαζία. Αναζητούνται επικρατέστερες τιμές για τις παραπάνω παραμέτρους, δηλαδή για την ενέργεια W και την αδιάστατη παράμετρο C για τα διαφόρων προελεύσεως δείγματα χαλαζία. Η βασική μέθοδος που εφαρμόσθηκε είναι αυτή των διαφορετικών ρυθμών θέρμανσης. Παρατηρήθηκε μια καινούρια σειρά παραμέτρων θερμικής απόσβεσης που ονομάσαμε ως ενδιάμεση ομάδα των παραμέτρων θερμικής απόσβεσης. Ωστόσο, το επικρατέστερο ζευγάρι των παραμέτρων θερμικής απόσβεσης του χαλαζία προέκυψε με τη χρήση fitting. Οι παράμετροι θερμικής απόσβεσης όπως προέκυψαν σήματα φυσικής φωταύγειας διαφόρων χαλαζιών δεν ήταν σε θέση να απεικονίσουν συγκεκριμένες τιμές των παραμέτρων θερμικής απόσβεσης εξαιτίας του ότι για υψηλές θερμοκρασίες η θέση της φωτοκαμπύλης δεν είναι σταθερή. Τα στοιχεία αυτά είναι σημαντικά σε εφαρμογές της TL και OSL όπως χρονολόγηση, έλεγχος αυθεντικότητας, αρχαιολογική και γεωλογική μελέτη. Το κεφάλαιο 7 περιλαμβάνει την προσπάθεια διόρθωσης της φωτοκαμπύλης θερμοφωταύγειας στα δείγματα του χαλαζία. Απεικονίζει την ανοικοδόμηση της φωτοκαμπύλης θερμοφωταύγειας του χαλαζία. Η συνέπεια των φωτοκορυφών θερμοφωταύγειας που ανακατασκευάστηκαν παρατηρήθηκε ανασχηματίζοντας τις φωτοκορυφές στις οποίες δεν παρατηρείται απόσβεση σε κορυφές που παρατηρείται. Ακολούθησε μια ξεχωριστή ανάλυση για να παρατηρηθεί η συνέπεια στο σχήμα των φωτοκορυφών (στο ύψος των κορυφών, στο εμβαδόν των κορυφών και του συντελεστή συμμετρίας των φωτοκορυφών) και των παραμέτρων παγίδευσης με τα δεδομένα που προέκυψαν από τις φωτοκορυφές που υπέστησαν απόσβεση. Αυτή η μελέτη παρουσιάζει την επιτυχία της προσπάθειας να παραχθούν εναλλακτικοί τρόποι ώστε να υπολογιστούν οι παράμετροι παγίδευσης μιας φωτοκαμπύλης θερμοφωταύγειας.