Εγγραφή μεσοσκοπικών δομών σε διαλύματα πολυμερών με ακτίνες LASER: συνθήκες και μηχανισμός του φαινομένου

Abstract

The subject of the present thesis is the study of the unexpected response of transparent semidilute polydiene solutions to weak visible LASER irradiation. A detailed experimental investigation was carried in order to establish a clear phenomenology of the observed effect and try to gain insight into the underlying coupling mechanism and to establish micropatterning routes in these materials. An imaging method based on Quantitative Phase Contrast Microscopy was established as a powerful experimental tool allowing detailed study, in particular of the kinetics of the process. A number of new important facts have been established: - Surprisingly, depending on the solvent used, the polydiene solutions can respond to the optical field either by increasing or lowering the polymer concentration inside the irradiated volume. - The reversibility of the writing process was found to depend on the irradiation time and unexpectedly, prolonged irradiations led to long-lived structures that could not be redissolved in good solvents for the polymers. For short exposures, the LASER-induced patterns are reversible. - A clear analogy to non linear optical phenomena occurring in other Soft Matter systems, such as Optical Spatial Solitons and Modulation Instabilities was recognized. - It has been shown that LASER writing can be successfully used to create impressive effects, such as the formation of very long fibrilar structures and the demonstration of Self Induced transparency. - Rationalizations based on expected light-matter couplings cannot account for the observed phenomenology. Though the responsible mechanism still remains unclear, the obtained knowledge concerning the various patterning possibilities offered by the different polydiene solutions can open an avenue for much needed 3D micropatterning.

Το θέμα της παρούσας διατριβής είναι η μελέτη της απρόσμενης απόκρισης διαυγών ημιαραιών πολυμερικών διαλυμάτων σε ασθενή ακτινοβολία LASER στο ορατό. Στα πλαίσια της διατριβής, διεξήχθη λεπτομερής πειραματική εξέταση με σκοπό τη δημιουργία ξεκάθαρης φαινομενολογίας, την προσπάθεια απόκτησης γνώσης σχετικά με το μηχανισμό αλληλεπίδρασης φωτός-ύλης και την εύρεση μεθόδων μικρο-εγγραφής στα υλικά αυτά. Στα πλαίσια της παραπάνω διερεύνησης, μια απεικονιστική μέθοδος βασιζόμενη στην Ποσοτική Μικροσκοπία Αντίθεσης Φάσης αποδείχτηκε ότι είναι ένα ισχυρό πειραματικό εργαλείο για τη διερεύνηση του φαινομένου, και συγκεκριμένα για τη μελέτη της κινητικής του. Μια πληθώρα νέων σημαντικών αποτελεσμάτων συλλέχθηκε: - Απροσδόκητα, ανάλογα με το διαλύτη που χρησιμοποιείται, τα διαλύματα πολυ-διενίων αποκρίνονται στο οπτικό πεδίο είτε αυξάνοντας είτε μειώνοντας τη συγκέντρωση πολυμερούς μέσα στον ακτινοβολούμενο όγκο. - Η αντιστρεψιμότητα του φαινομένου της εγγραφής εξαρτάται από το χρόνο ακτινοβόλησης, και αναπάντεχα, εκτεταμένοι χρόνοι ακτινοβόλησης έχουν ως αποτέλεσμα δομές με μεγάλους χρόνους ζωής οι οποίες δεν επαναδιαλύονται σε καλούς για τα συγκεκριμένα πολυμερή διαλύτες. Για σύντομους χρόνους έκθεσης, οι φωτοεπαγόμενες δομές είναι αντιστρεπτές. - Η σαφής αναλογία του φαινομένου με μη-γραμμικά οπτικά φαινόμενα που λαμβάνουν χώρα σε άλλα συστήματα Χαλαρής Ύλης, όπως Οπτικά Χωρικά Σολιτόνια (Optical Spatial Solitons) και Ρυθμιστικές Αστάθειες (Modulation Instabilities) καταδείχθηκε. - Εντυπωσιακά φαινόμενα με την εγγραφή με LASER, όπως για παράδειγμα ο σχηματισμός επιμηκών ινωδών δομών και η επίδειξη Αυτοεπαγώμενης Διαφάνειας επετεύχθη. - Αιτιολογήσεις βασιζόμενες σε αναμενόμενες αλληλεπιδράσεις φωτός-ύλης αδυνατούν να εξηγήσουν τα φαινόμενα που παρατηρήθηκαν. Παρόλο που ο μηχανισμός του φαινομένου παραμένει ασαφής, η αποκτηθείσα γνώση σχετικά με τις διάφορες δυνατότητες εγγραφής που προσφέρονται από διαφορετικά διαλύματα πολυ-διενίων μπορεί να ανοίξει το δρόμο για τη δημιουργία επιθυμητών 3D εγγραφών σε μικροσκοπικό επίπεδο.