Experimental investigation of catalytic soot oxidation and pressure drop characteristics in wall-flow diesel particulate filters

Abstract

In Europe and other regions where Diesel vehicles are common, the development of clean diesel systems that reduce CO2 levels in the atmosphere is attracting considerable attention. However, the diesel exhaust aftertreatment presents significant challenges to the automotive manufacturers, due to the difficulty to oxidize diesel particulate and reduce NOx. The diesel filter is a workable device that can be employed to reduce particulate emissions about one order of magnitude. However, although its first, unsuccessful, pilot series application by a big European manufacturer in California dates back to 1985, it was necessary to continue development for about 20 years until a workable model equipped with a diesel filter system was series produced by another European manufacturer starting 2001. This system exploited the additional potential of the modern diesel powertrain, with a common rail, high-pressure injection system, to attain the required exhaust temperature levels for filter regeneration. The assistance of the process by a catalyst seems to be unavoidable, and this first system employed the catalyst as a fuel additive. Based on the extensive vehicular experience with this pioneering system (more than 300,000 cars produced), which is now being followed by other diesel vehicle manufacturers, it came out that our understanding of the process is not to the level required for the design of reliable and durable systems. This PhD thesis examines certain aspects of diesel filter regeneration by use of fuel additives that proved to need further investigation. These include the reaction scheme and kinetics parameters of the catalytic regeneration, the role of the Volatile Organic Fraction (VOF) of the particulate, the study of soot and exhaust flow maldistribution in the filter and the study of pressure drop parameters as the permeability of the ceramic wall and the permeability – density of the particulate layer. All these studies were based on specially designed experiments, on the engine bench and on purpose designed test rigs. The experimental results of this study confirmed the complexity of the process. As regards the reaction scheme, the range of catalytic activity of Ceria with regard to the soot and VOF oxidation, as well as the Ceria re-oxidation by exhaust gas oxygen was determined, along with the respective apparent kinetics parameters (activation energy values). As regards the VOF, the VOF content of soot produced by the specific engine was mapped in the operation range of the engine. Also, the role of VOF in the low-temperature regeneration process was demonstrated and explained. Early in this study, it was found that the exhaust gas flow distribution between the filter channels was interacting with the soot loading distribution and VOF adsorption – desorption. For this reason, specific series of experiments were designed and conducted. The results demonstrated an unstable behaviour of soot maldistribution during loading and regeneration. This behaviour was found responsible for a major part of the significant discrepancies observed between 1D and 2D (axisymmetric) models and experimental findings by numerous researchers. Moreover, the above-mentioned maldistribution behaviour prohibits any valid correlation between pressure drop across the filter and soot loading mass. This is a problem for the control system of the engine exhaust treatment, because the filter pressure drop signal was traditionally an essential sensor input signal for the engine management. In addition to the soot maldistribution between center and periphery of the filter, it was found that the soot layer thickness in a single channel could also present a certain degree of inhomogeneity. Another major objective of this study was to support improved modeling of the process. This was partly succeeded as one may deduce from the extensive validation results of 1D and 3D codes, which are now routinely being applied as engineering design tools.

Η παρούσα διδακτορική διατριβή εντάσσεται στην περιοχή της αντιρρύπανσης στο καυσαέριο οχημάτων με κινητήρα Diesel και αντικείμενο της είναι η πειραματική διερεύνηση της οξείδωσης της αιθάλης καθώς και των φαινομένων ροής σε κεραμικά φίλτρα. Εξειδικεύοντας στις δύο αυτές κατευθύνσεις έρευνας μελετήθηκαν: • οι κινητικές της θερμικής και καταλυτικής οξείδωσης της αιθάλης • οι κινητικές της καταλυτικής οξείδωσης των προσροφημένων υδρογονανθράκων • τα χαρακτηριστικά της πτώσης πίεσης • τα φαινόμενα της ανομοιομορφίας της ροής τόσο κατά τη φόρτιση όσο και κατά την αναγέννηση • τα φαινόμενα της ανομοιομορφίας της εναπόθεσης της αιθάλης • η εφαρμογή των επιμέρους ευρημάτων της πειραματικής έρευνας στην μοντελοποίηση της καταλυτικής αναγέννησης με υπολογιστικά μοντέλα 1D και 3D και η υπόδειξη συγκεκριμένων μέτρων για τη βελτίωση της ικανότητας πρόβλεψης των μοντέλων. Ο σχεδιασμός και η εκτέλεση πρωτότυπων πειραμάτων για τη μελέτη της συμπεριφοράς του φίλτρου και την κατανόηση των φαινομένων που λαμβάνουν χώρα σ'αυτό, ιδιαίτερα κατά τη λειτουργία στις περιοχές με χαμηλή και μέση παροχή καυσαερίου όπου οι θερμοκρασίες είναι σχετικά χαμηλές (συνθήκες οδήγησης σε πόλη), αποτελεί έναν από τους στρατηγικούς στόχους της παρούσας διατριβής. Από την προσεκτική έρευνα της βιβλιογραφίας προέκυψε ότι η μελέτη των περιοχών αυτών είναι ελλιπής σε ό,τι αφορά την πειραματική διερεύνησή τους, με αποτέλεσμα να μην υποστηρίζεται σωστά η ανάπτυξη μαθηματικών μοντέλων καθώς τα φαινόμενα που λαμβάνουν χώρα σε αυτές τις περιοχές δεν έχουν γίνει πλήρως κατανοητά. Σημαντικό μέρος σε αυτήν τη διατριβή καταλαμβάνει ο σχεδιασμός και η κατασκευή πειραματικών διατάξεων απαραίτητων για τη διερεύνηση των φαινομένων στις επιμέρους κατευθύνσεις της έρευνας αλλά και τη μέτρηση μεγεθών που έως τώρα δεν είχε επιχειρηθεί από άλλους ερευνητές. Κεντρικό ρόλο στη διεξαγωγή των πειραμάτων έπαιξε η εγκατάσταση ενός σύγχρονου δίλιτρου κινητήρα diesel (PSA HDI-DW10 ATED, 110 HP max). Ο σχεδιασμός του συστήματος εξαγωγής και της εγκατάστασης της παγίδας έγιναν με σκοπό η διάταξη να μην απέχει σημαντικά από αυτή στο πραγματικό αυτοκίνητο έτσι ώστε τα συμπεράσματα της μελέτης να είναι ρεαλιστικά. Επιπλέον η εγκατάσταση αυτόματου συστήματος συλλογής και επεξεργασίας μετρήσεων (Data Acquisition System) έδωσε τη δυνατότητα καταγραφής της συμπεριφοράς του συστήματος σε πραγματικό χρόνο τόσο σε μόνιμες όσο και μεταβατικές συνθήκες λειτουργίας. Εκτός από τα πειράματα με τον μεγάλο κινητήρα της PSA πειράματα επίσης διεξήχθησαν και με ένα μονοκύλινδρο κινητήρα 0.4 l, (Ruggerini BRIO 91, 11 HP max), ο οποίος εφοδιάστηκε με μια παγίδα (διαιρούμενη ιδιοκατασκευή) μικρού όγκου. Το μέγεθος της παγίδας επέτρεψε τη θεώρηση μονοδιάστατης ανάλυσης χωρίς να λαμβάνονται υπόψη τα 3-D φαινόμενα γεγονός το οποίο χρησιμοποιήθηκε στην μελέτη της κατανομής της φόρτισης εντός του καναλιού.